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放射性石墨粉塵——球床式高溫氣冷堆的固有不安全性

  
評論: 更新日期:2018年09月19日

2009年4月1日,互聯(lián)網(wǎng)上登出了一篇題為《再探球床式反應(yīng)堆(PBR)安全性》的文章。作者摩曼(Rainer Moormann)先生長期在德國于利希研究中心工作,是一位 具有豐富球床高溫氣冷堆研發(fā)經(jīng)驗的專家。該文語出驚人,開篇第一句話就概括說:“PBR的安全性能并不象人們較早時想象的那樣美好”。于利希研究中心2008年6月發(fā)表的一項新的關(guān)于20多年前關(guān)閉的德國球床堆AVR運行經(jīng)驗的研究指出,未來的PBR要增加安全措施,還需要投入相當(dāng)大的研發(fā)努力。該文的觀點在核電界內(nèi)不脛而走,引起廣泛的重視。有消息靈通人士透露,摩曼先生是個高溫氣冷堆的堅決反對派。筆者不知就里,不予置評,但堅信,贊成或反對的觀點都只能建立在科學(xué)依據(jù)上。因此,本文想就其中涉及到而又普遍關(guān)注的PBR的共性安全問題從技術(shù)上進(jìn)行探討。
??????? 1 高溫氣冷堆發(fā)展概況
????????? 從20世紀(jì) 60年代開始,英國、美國和德國開始研發(fā)高溫氣冷堆。 1964年,英國與歐共體合作建造的世界第一座高溫氣冷堆龍(Dragon,20MWth)堆建成臨界。其后,德國建成了15MWe的高溫氣冷試驗堆 AVR和300MWe的核電原型堆 THTR-300。美國建成了40MWe的實驗
??????? 高溫氣冷堆桃花谷(Peach-Bottom)堆和330MWe的圣符倫堡(Fort. St. Vrain)核電原型堆。它們大多采用釷-鈾燃料。日本于 1991年開始建造熱功率為 30MWth的高溫氣冷工程試驗堆HTTR,1998年建成臨界。
??????? 上世紀(jì)80年代后期,高溫氣冷堆發(fā)展進(jìn)入模塊式階段。有潛在市場應(yīng)用前景的兩種模塊式高溫氣冷堆設(shè)計是:德國Siemens/Interatom公司的球床模塊式高溫氣冷堆HTR-Module和美國GA公司的柱狀燃料元件模塊式高溫氣冷堆MHTGR。前者單堆熱功率200MWth,電功率80MWe,其示范電廠擬采用2個模塊;后者熱功率為350MWth,采用蒸汽循環(huán),示范電廠擬采用4個模塊。1994年GA公司又提出更先進(jìn)的熱功率600MWth、采用氦氣直接循環(huán)發(fā)電的GT-MHR設(shè)計。
??????? 2 關(guān)于球床高溫氣冷堆安全性的再認(rèn)識
??????? 2.1 流行的球床高溫氣冷堆安全設(shè)計
???????? 已經(jīng)發(fā)表了大量的文章介紹球床高溫氣冷堆的安全特性。在球床高溫氣冷堆的各個發(fā)展階段,燃料元件均采用包覆顆粒燃料球。典型的元件球直徑為 60mm。其中直徑為 50mm的中心石墨基體內(nèi)均勻地彌散包覆燃料顆粒,元件外區(qū)為 5mm厚的不含燃料的石墨球殼。目前最新的包覆顆粒技術(shù)是全陶瓷型三重各向同性包覆(TRISO)。TRISO包覆顆粒的燃料芯核直徑為 0.5mm,其外首先包覆一層疏松的多孔低密度熱解碳,用來貯存裂變氣體、緩沖溫度應(yīng)力、吸收芯粒的輻照腫脹,及防止裂變反沖核對外層造成損傷;第2層為高密度熱解碳層,用來防止金屬裂變產(chǎn)物對SiC層的腐蝕,及承受部分內(nèi)壓;第3層SiC層是承受內(nèi)壓及阻擋裂變產(chǎn)物外逸的關(guān)鍵層;第4層高密度熱解碳層,主要用來保護(hù)SiC層免受外來機(jī)械損傷。包覆后的顆粒直徑約為 1.0mm。每個球形燃料元件中包含有約 12,000個包覆燃料顆粒。
???????? 包覆燃料顆粒的包覆層形成了阻止裂變產(chǎn)物釋放的第一道屏障,其良好性能是球床式高溫氣冷堆設(shè)計成功的基本保障。試驗結(jié)果表明,輻照后包覆燃料顆粒在1600℃以下的溫度范圍內(nèi),即使經(jīng)過長時間加熱,裂變產(chǎn)物的釋放率仍非常低。在1700-2000℃時釋放率才有明顯增加,而碳化硅層的老化現(xiàn)象要到2100℃時才會發(fā)生。因此,通常將1600℃選為燃料球最高溫度限值。設(shè)計計算得出的正常運行燃料球最高溫度通常不超過1000℃,故認(rèn)為有相當(dāng)大的設(shè)計安全裕量。
???????? 高溫氣冷堆普遍采用加壓氦氣做冷卻劑。氦氣是單相惰性氣體,不存在與相變有關(guān)的傳熱極限。反應(yīng)堆堆芯具有很大的熱慣性,預(yù)計瞬態(tài)過程中不會出現(xiàn)局部溫度大幅上升的情況。 由于球床高溫氣冷堆具有低的功率密度、高的燃料和慢化劑負(fù)溫度系數(shù)、大的熱容量等特性,使得有可能設(shè)計出一種具有大的高徑比的堆芯、功率適中、具有固有安全性的反應(yīng)堆。它在任何瞬態(tài)和事故情況下,不需借助能動安全系統(tǒng),就可保證燃料最高溫度不會超過1600℃的限值,不會出現(xiàn)堆芯熔化、放射性大量釋放的嚴(yán)重后果。
??????? 與偌大的堆芯相比,單個燃料球的確是太小了,正常運行時堆芯要裝入幾十萬個燃料球。上述所有的計算結(jié)果都是宏觀地針對堆芯整體而言,無法考慮燃料球本身。前文已講到,決定裂變產(chǎn)物釋放與否,是單個球體的溫度而不是它者。顯然,整個安全性問題的焦點就在于:在整體正常的運行工況下,單個燃料球的最高溫度究竟可能會有多高?它可不可能超過設(shè)計限值?
??????? 2.2 德國球床高溫氣冷堆的安全實踐
???????? 如前文所述,德國在1967年建成其第一座高溫氣冷試驗堆AVR(45MWth、15MWe)。該堆的氦
??????? 氣(He)冷卻劑出口溫度高達(dá)990℃,原則上適用于高溫裂解水的工藝熱之需。1985年,利用釷作燃料的高溫氣冷堆THTR300(750MWth、300MWe,出口氦氣溫度750℃)投入運行。但是1988-1989年間這兩座反應(yīng)堆相繼被關(guān)閉至今。特別是THTR300機(jī)組1989年關(guān)閉時,僅折合運行了1.2個滿功率年。
???????? 后來聽說,正是安全方面的考慮促使永久關(guān)閉了AVR。該堆缺乏足夠的保護(hù)措施來對付那些伴有空氣進(jìn)入從而引發(fā)堆芯起火的外部影響;此外當(dāng)有水進(jìn)入堆芯后,可能產(chǎn)生正的空泡反應(yīng)性系數(shù)。因此兩者均作為設(shè)計基準(zhǔn)事故在現(xiàn)在的球床高溫氣冷堆設(shè)計中予以考慮。THTR300永久關(guān)閉也已成定局,現(xiàn)在一直在就經(jīng)濟(jì)補(bǔ)償問題扯皮。德國人停建PBR的決心很大,連制造燃料球的家什都送人了。
???????? 筆者是這次從摩曼先生的文章中才第一次聽說,AVR的一回路被與石墨粉塵混在一起的金屬裂變產(chǎn)物(主要是鍶-90和銫-137)嚴(yán)重污染,成為反應(yīng)堆拆除的主要難題。雖然AVR只在大于或等于900℃的工況下運行了4年左右,最終的沾污量達(dá)到單個堆芯裂變產(chǎn)物總量的百分之幾。功率運行時的污染要比現(xiàn)在德國壓水堆核電廠高5個量級。盡管AVR的尺寸小,但其主要由鍶-90引起的β沾污卻可列為世界之最(兩起嚴(yán)重事故除外)。而β石墨粉塵的這種可移動特性成了反應(yīng)堆拆除時最頭痛的事??紤]到AVR的壓力容器包含了整個一回路,最后只得用輕混凝土灌滿整個壓力容器,以固定住粉塵。這樣就成了200噸重的壓力容
??????? 器將于2012年運至中間儲存地址,在那兒擱置30-60年,以等待政府的最后決定。 在THTR300上也觀察到了類似現(xiàn)象,只是由于其出口溫度比AVR的要低200K,運行時間不太長,問題沒有AVR那么嚴(yán)重罷了。在THTR300上仍然測出了放射性釋放。銫137仍會沾污一回路,其程度要比同功率水平的壓水堆高3個量級。人們還發(fā)現(xiàn)THTR300內(nèi)燃料球的流動僅限于堆芯中軸附近,堆芯外圍區(qū)完全難以流動起來,導(dǎo)致過高的燃耗。堆芯出口附近的熱氣導(dǎo)管出口溫度大大高于預(yù)期值,這可能就是該堆運行1個滿功率年后發(fā)生熱氣導(dǎo)管的金屬部件受損的原因。此外,在該堆上還發(fā)現(xiàn)了未預(yù)料到的燃料球密實化問題。關(guān)于THTR300運行經(jīng)驗的評價至今尚未結(jié)束,還在加緊進(jìn)行之中。
????????????? 人們很自然地要問:難道反應(yīng)堆被與石墨粉塵混在一起的金屬裂變產(chǎn)物嚴(yán)重污染是與球床堆相伴而生的運行現(xiàn)象嗎?這些現(xiàn)象是否暗示球床高溫氣冷堆存在固有的安全問題呢?
??????? 2.3 球床堆發(fā)生放射性嚴(yán)重沾污的原因分析
???????? AVR一回路出現(xiàn)放射性沾污,只可能有兩種原因:一是堆芯燃料球溫度過高,放射性裂變產(chǎn)物擴(kuò)散出來了;二是燃料球制造質(zhì)量問題,燃料球破損使得放射性裂變產(chǎn)物逸出。 于利希研究中心的研究報告給出了明確的結(jié)論:金屬裂變產(chǎn)物嚴(yán)重污染一回路主要是由堆芯溫度高到了不可接受的程度所致,并不是象過去推測的那樣只是由于燃料球制造質(zhì)量不佳造成的。其依據(jù)是:(1)完全相同結(jié)構(gòu)的燃料球在美國桃花谷柱狀高溫氣冷堆2#堆芯上使用,但沒有發(fā)現(xiàn)任何明顯的鍶-90逸出;(2)在金屬裂變產(chǎn)物釋放與顯示燃料球破損的裂變惰性氣體逸出之間幾乎沒有什么聯(lián)系;(3)當(dāng)AVR出口溫度提高到950℃后不久,即可觀測到其污染顯著提高幾個量級。實驗顯示,如果對于某種核素的溫度限制被超過,則該種核素就會穿過芯核、包覆層和石墨球殼擴(kuò)散出來。這個弱點至今尚未解決。研究指出,從完整無缺的THTR300燃料球中擴(kuò)散出來的裂變產(chǎn)物遠(yuǎn)比從破損球中釋放出來的多。
???????? 現(xiàn)在讓我們來分析一下決定燃料球溫度的因素。首先,燃料球的發(fā)熱取決于燃料球所在位置處的熱中子注量率以及燃料球的燃耗。燃耗愈淺,中子注量率愈高,燃料球發(fā)熱愈多。再來看氦氣導(dǎo)熱,氦氣流量愈大,帶走的熱量愈多,燃料球溫度愈低。而氦氣的流量取決于流道的阻力,相鄰球體的空隙率愈小,氦氣流動愈不通暢,帶走的熱量愈少,燃料球溫度就會升高。球床堆要求整個壽期內(nèi)高、低燃耗的燃料球足夠均勻地混合。在球床堆中,未達(dá)到最終燃耗值的燃料球要重新放入堆內(nèi)使用,所以堆內(nèi)燃料球的燃耗是不一樣的。如果燃耗淺的燃料球局部累積,就可能使局部功率、溫度顯著高于其它區(qū)域。燃料球一旦投入堆芯,其在堆內(nèi)的逗留時間和移動路線完全不在人們的掌控之中,相鄰球間的空隙率也
??????? 完全是隨機(jī)不可控的。因此,球床堆堆芯的黑匣子特性使得對于堆芯內(nèi)某點附近區(qū)域而言,其燃料球發(fā)熱量與氦氣導(dǎo)出熱量兩者不但是不可預(yù)計的,而且是隨時間改變的。研究指出,球床的隨機(jī)空隙率為0.4,而最低的空隙率則可達(dá)0.26。球床的流動會導(dǎo)致球床的密實化。這樣不僅使得局部功率密度增加,而且使得局部的冷卻劑流阻增加,這兩者均會使該局部的溫度顯著高于其它區(qū)域。這就不難想象,在球床堆內(nèi)可能出現(xiàn)一些球溫非常高的局部區(qū)域,即所謂熱點。
???????? 球床高溫氣冷堆苦于難以在堆芯內(nèi)設(shè)置堆內(nèi)測量裝置,無法精確測量出堆內(nèi)的溫度和中子注量率。AVR直到被完全關(guān)閉前1年的1987年都還沒有解決這個測量難題。1986年,于利希研究中心向AVR投放了190粒內(nèi)裝一組熔絲的溫度監(jiān)測球,當(dāng)然這些監(jiān)測球只能記錄下它們所經(jīng)歷過的最高溫度,并不能給出堆芯內(nèi)燃料球溫度的空間與時間分布。監(jiān)測球投放后15個月才得到第一批報警結(jié)果。直到AVR關(guān)閉時,尚有25%的監(jiān)測球留在堆芯沒有出來。對流出堆芯的監(jiān)測球的檢查發(fā)現(xiàn)有相當(dāng)大部分的球內(nèi)熔絲已經(jīng)完全熔斷。這表明:雖然堆芯最高溫度尚不得而知,但可確定堆芯局部溫度已超過2000K,遠(yuǎn)超過先前的計算值。初步估算堆芯最高溫度高達(dá)3000K,這就加速了裂變產(chǎn)物從燃料球向外釋放。此外,在反射層側(cè)進(jìn)行的測量表明堆芯功率分布并不對稱。在熱氣導(dǎo)管中還測量到未預(yù)計到的溫度高于1100℃的熱氣流。對AVR乏燃料球的檢測表明堆芯內(nèi)確實存在熱點。這些問題至今尚未完全搞清楚 球床堆中存在大量的可移動、與金屬裂變產(chǎn)物混在一起的石墨粉塵,使得問題更為復(fù)雜、嚴(yán)重。那么,這些粉塵又是如何產(chǎn)生的呢?
???????? 球床堆設(shè)計是建立在石墨球流動摩擦力非常小的基礎(chǔ)上。1948年就發(fā)現(xiàn),石墨只在足夠潮濕的情況下才有良好的潤滑性能,有氧氣存在時潤滑效果要差一些。而這一點恰恰被AVR的設(shè)計者們忽略了。所有的石墨球流動摩擦堆外試驗都是在低摩擦狀態(tài)下進(jìn)行的,然后就想當(dāng)然地推繹到氦氣氣氛下。殊不知在球床堆要求的氦氣氣氛下,石墨間的摩擦系數(shù)增大4倍,而磨損率則增大至10000倍。這導(dǎo)致在AVR中產(chǎn)生了大量的石墨粉塵。直到AVR投入運行若干年以后才觀察到大量石墨粉塵的出現(xiàn)、燃料裝卸料機(jī)的出料出現(xiàn)困難,以及燃料堆內(nèi)滯留時間的計算值與觀測值之間的顯著差異。
??????? 燃料球流動的不可控性會改變堆內(nèi)功率及溫度的分布??拷瓷鋮^(qū)周邊的燃料球流動不可避免的遲緩將導(dǎo)致不可接受的高燃耗,同時增大裂變產(chǎn)物釋放的可能。
??????? 3 推論
???????? 摩曼先生的文章見諸報端已有180天之久,并未看到PBR的堅決支持者們的批駁或澄清??磥砣藗兯坪鯚o法否認(rèn),反應(yīng)堆一回路被與石墨粉塵混在一起的金屬裂變產(chǎn)物嚴(yán)重污染是球床高溫氣冷堆的一種固有不安全性,而且是在整體參數(shù)也許還正常的運行工況下就可能出現(xiàn)的不安全。這些飄忽不定的局部熱點無法被捕捉并加以控制。作為球床堆祖師爺?shù)牡聡诶Q芯恐行脑诰}口20年后,仍然未能想出很好的解決辦法。這次摩曼先生在眼看又要有人跌進(jìn)陷阱時,毅然亮起紅燈示警。筆者對摩曼先生的科學(xué)道德與良心表示敬佩。前車之鑒,后事之師。顯然在對這種固有的安全問題制定出確實可操作的安全防范措施之前,任何新的工程嘗試都難免重蹈覆轍,千萬不可抱僥幸心理去冒險。駕駛員都知道及時剎車遠(yuǎn)勝于處理事故的道理。
????????????? 筆者認(rèn)為,TRISO包覆顆粒性能已臻完美,矛盾的主要方面不在于它。不解決球床堆燃料球的超高溫問題,恐怕再包覆兩層也無濟(jì)于事。
????????????? 降低高溫氣冷堆的出口溫度也不可取,沒有高溫這個核心優(yōu)勢,發(fā)展這種堆型也就失去了意義。
????????????? 因而柱狀高溫氣冷堆可能是一種較好的解決途徑。在柱狀堆中,可以較好地掌控燃料的最高溫度,避免金屬裂變產(chǎn)物的超溫釋放。而且由于不存在石墨球的流動,不會產(chǎn)生石墨粉塵。舉一個例子可以幫助理解。上世紀(jì)六、七十年代中國家庭用的煤球爐起初都是燒小煤球,經(jīng)常出現(xiàn)有些煤球因為堆積太密,空氣流通不好而燒不透。后來改用蜂窩煤,確??諝饬魍ㄐ?,問題就解決了。當(dāng)然這種堆型也有其自身的技術(shù)問題,但并不顯示具有固有的不安全特征。
???????

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