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放射性石墨粉塵——球床式高溫氣冷堆的固有不安全性

  
評論: 更新日期:2018年09月19日

2009年4月1日,互聯(lián)網(wǎng)上登出了一篇題為《再探球床式反應(yīng)堆(PBR)安全性》的文章。作者摩曼(Rainer Moormann)先生長期在德國于利希研究中心工作,是一位 具有豐富球床高溫氣冷堆研發(fā)經(jīng)驗(yàn)的專家。該文語出驚人,開篇第一句話就概括說:“PBR的安全性能并不象人們較早時想象的那樣美好”。于利希研究中心2008年6月發(fā)表的一項(xiàng)新的關(guān)于20多年前關(guān)閉的德國球床堆AVR運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)的研究指出,未來的PBR要增加安全措施,還需要投入相當(dāng)大的研發(fā)努力。該文的觀點(diǎn)在核電界內(nèi)不脛而走,引起廣泛的重視。有消息靈通人士透露,摩曼先生是個高溫氣冷堆的堅(jiān)決反對派。筆者不知就里,不予置評,但堅(jiān)信,贊成或反對的觀點(diǎn)都只能建立在科學(xué)依據(jù)上。因此,本文想就其中涉及到而又普遍關(guān)注的PBR的共性安全問題從技術(shù)上進(jìn)行探討。
??????? 1 高溫氣冷堆發(fā)展概況
????????? 從20世紀(jì) 60年代開始,英國、美國和德國開始研發(fā)高溫氣冷堆。 1964年,英國與歐共體合作建造的世界第一座高溫氣冷堆龍(Dragon,20MWth)堆建成臨界。其后,德國建成了15MWe的高溫氣冷試驗(yàn)堆 AVR和300MWe的核電原型堆 THTR-300。美國建成了40MWe的實(shí)驗(yàn)
??????? 高溫氣冷堆桃花谷(Peach-Bottom)堆和330MWe的圣符倫堡(Fort. St. Vrain)核電原型堆。它們大多采用釷-鈾燃料。日本于 1991年開始建造熱功率為 30MWth的高溫氣冷工程試驗(yàn)堆HTTR,1998年建成臨界。
??????? 上世紀(jì)80年代后期,高溫氣冷堆發(fā)展進(jìn)入模塊式階段。有潛在市場應(yīng)用前景的兩種模塊式高溫氣冷堆設(shè)計是:德國Siemens/Interatom公司的球床模塊式高溫氣冷堆HTR-Module和美國GA公司的柱狀燃料元件模塊式高溫氣冷堆MHTGR。前者單堆熱功率200MWth,電功率80MWe,其示范電廠擬采用2個模塊;后者熱功率為350MWth,采用蒸汽循環(huán),示范電廠擬采用4個模塊。1994年GA公司又提出更先進(jìn)的熱功率600MWth、采用氦氣直接循環(huán)發(fā)電的GT-MHR設(shè)計。
??????? 2 關(guān)于球床高溫氣冷堆安全性的再認(rèn)識
??????? 2.1 流行的球床高溫氣冷堆安全設(shè)計
???????? 已經(jīng)發(fā)表了大量的文章介紹球床高溫氣冷堆的安全特性。在球床高溫氣冷堆的各個發(fā)展階段,燃料元件均采用包覆顆粒燃料球。典型的元件球直徑為 60mm。其中直徑為 50mm的中心石墨基體內(nèi)均勻地彌散包覆燃料顆粒,元件外區(qū)為 5mm厚的不含燃料的石墨球殼。目前最新的包覆顆粒技術(shù)是全陶瓷型三重各向同性包覆(TRISO)。TRISO包覆顆粒的燃料芯核直徑為 0.5mm,其外首先包覆一層疏松的多孔低密度熱解碳,用來貯存裂變氣體、緩沖溫度應(yīng)力、吸收芯粒的輻照腫脹,及防止裂變反沖核對外層造成損傷;第2層為高密度熱解碳層,用來防止金屬裂變產(chǎn)物對SiC層的腐蝕,及承受部分內(nèi)壓;第3層SiC層是承受內(nèi)壓及阻擋裂變產(chǎn)物外逸的關(guān)鍵層;第4層高密度熱解碳層,主要用來保護(hù)SiC層免受外來機(jī)械損傷。包覆后的顆粒直徑約為 1.0mm。每個球形燃料元件中包含有約 12,000個包覆燃料顆粒。
???????? 包覆燃料顆粒的包覆層形成了阻止裂變產(chǎn)物釋放的第一道屏障,其良好性能是球床式高溫氣冷堆設(shè)計成功的基本保障。試驗(yàn)結(jié)果表明,輻照后包覆燃料顆粒在1600℃以下的溫度范圍內(nèi),即使經(jīng)過長時間加熱,裂變產(chǎn)物的釋放率仍非常低。在1700-2000℃時釋放率才有明顯增加,而碳化硅層的老化現(xiàn)象要到2100℃時才會發(fā)生。因此,通常將1600℃選為燃料球最高溫度限值。設(shè)計計算得出的正常運(yùn)行燃料球最高溫度通常不超過1000℃,故認(rèn)為有相當(dāng)大的設(shè)計安全裕量。
???????? 高溫氣冷堆普遍采用加壓氦氣做冷卻劑。氦氣是單相惰性氣體,不存在與相變有關(guān)的傳熱極限。反應(yīng)堆堆芯具有很大的熱慣性,預(yù)計瞬態(tài)過程中不會出現(xiàn)局部溫度大幅上升的情況。 由于球床高溫氣冷堆具有低的功率密度、高的燃料和慢化劑負(fù)溫度系數(shù)、大的熱容量等特性,使得有可能設(shè)計出一種具有大的高徑比的堆芯、功率適中、具有固有安全性的反應(yīng)堆。它在任何瞬態(tài)和事故情況下,不需借助能動安全系統(tǒng),就可保證燃料最高溫度不會超過1600℃的限值,不會出現(xiàn)堆芯熔化、放射性大量釋放的嚴(yán)重后果。
??????? 與偌大的堆芯相比,單個燃料球的確是太小了,正常運(yùn)行時堆芯要裝入幾十萬個燃料球。上述所有的計算結(jié)果都是宏觀地針對堆芯整體而言,無法考慮燃料球本身。前文已講到,決定裂變產(chǎn)物釋放與否,是單個球體的溫度而不是它者。顯然,整個安全性問題的焦點(diǎn)就在于:在整體正常的運(yùn)行工況下,單個燃料球的最高溫度究竟可能會有多高?它可不可能超過設(shè)計限值?
??????? 2.2 德國球床高溫氣冷堆的安全實(shí)踐
???????? 如前文所述,德國在1967年建成其第一座高溫氣冷試驗(yàn)堆AVR(45MWth、15MWe)。該堆的氦
??????? 氣(He)冷卻劑出口溫度高達(dá)990℃,原則上適用于高溫裂解水的工藝熱之需。1985年,利用釷作燃料的高溫氣冷堆THTR300(750MWth、300MWe,出口氦氣溫度750℃)投入運(yùn)行。但是1988-1989年間這兩座反應(yīng)堆相繼被關(guān)閉至今。特別是THTR300機(jī)組1989年關(guān)閉時,僅折合運(yùn)行了1.2個滿功率年。
???????? 后來聽說,正是安全方面的考慮促使永久關(guān)閉了AVR。該堆缺乏足夠的保護(hù)措施來對付那些伴有空氣進(jìn)入從而引發(fā)堆芯起火的外部影響;此外當(dāng)有水進(jìn)入堆芯后,可能產(chǎn)生正的空泡反應(yīng)性系數(shù)。因此兩者均作為設(shè)計基準(zhǔn)事故在現(xiàn)在的球床高溫氣冷堆設(shè)計中予以考慮。THTR300永久關(guān)閉也已成定局,現(xiàn)在一直在就經(jīng)濟(jì)補(bǔ)償問題扯皮。德國人停建PBR的決心很大,連制造燃料球的家什都送人了。
???????? 筆者是這次從摩曼先生的文章中才第一次聽說,AVR的一回路被與石墨粉塵混在一起的金屬裂變產(chǎn)物(主要是鍶-90和銫-137)嚴(yán)重污染,成為反應(yīng)堆拆除的主要難題。雖然AVR只在大于或等于900℃的工況下運(yùn)行了4年左右,最終的沾污量達(dá)到單個堆芯裂變產(chǎn)物總量的百分之幾。功率運(yùn)行時的污染要比現(xiàn)在德國壓水堆核電廠高5個量級。盡管AVR的尺寸小,但其主要由鍶-90引起的β沾污卻可列為世界之最(兩起嚴(yán)重事故除外)。而β石墨粉塵的這種可移動特性成了反應(yīng)堆拆除時最頭痛的事??紤]到AVR的壓力容器包含了整個一回路,最后只得用輕混凝土灌滿整個壓力容器,以固定住粉塵。這樣就成了200噸重的壓力容
??????? 器將于2012年運(yùn)至中間儲存地址,在那兒擱置30-60年,以等待政府的最后決定。 在THTR300上也觀察到了類似現(xiàn)象,只是由于其出口溫度比AVR的要低200K,運(yùn)行時間不太長,問題沒有AVR那么嚴(yán)重罷了。在THTR300上仍然測出了放射性釋放。銫137仍會沾污一回路,其程度要比同功率水平的壓水堆高3個量級。人們還發(fā)現(xiàn)THTR300內(nèi)燃料球的流動僅限于堆芯中軸附近,堆芯外圍區(qū)完全難以流動起來,導(dǎo)致過高的燃耗。堆芯出口附近的熱氣導(dǎo)管出口溫度大大高于預(yù)期值,這可能就是該堆運(yùn)行1個滿功率年后發(fā)生熱氣導(dǎo)管的金屬部件受損的原因。此外,在該堆上還發(fā)現(xiàn)了未預(yù)料到的燃料球密實(shí)化問題。關(guān)于THTR300運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)的評價至今尚未結(jié)束,還在加緊進(jìn)行之中。
????????????? 人們很自然地要問:難道反應(yīng)堆被與石墨粉塵混在一起的金屬裂變產(chǎn)物嚴(yán)重污染是與球床堆相伴而生的運(yùn)行現(xiàn)象嗎?這些現(xiàn)象是否暗示球床高溫氣冷堆存在固有的安全問題呢?
??????? 2.3 球床堆發(fā)生放射性嚴(yán)重沾污的原因分析
???????? AVR一回路出現(xiàn)放射性沾污,只可能有兩種原因:一是堆芯燃料球溫度過高,放射性裂變產(chǎn)物擴(kuò)散出來了;二是燃料球制造質(zhì)量問題,燃料球破損使得放射性裂變產(chǎn)物逸出。 于利希研究中心的研究報告給出了明確的結(jié)論:金屬裂變產(chǎn)物嚴(yán)重污染一回路主要是由堆芯溫度高到了不可接受的程度所致,并不是象過去推測的那樣只是由于燃料球制造質(zhì)量不佳造成的。其依據(jù)是:(1)完全相同結(jié)構(gòu)的燃料球在美國桃花谷柱狀高溫氣冷堆2#堆芯上使用,但沒有發(fā)現(xiàn)任何明顯的鍶-90逸出;(2)在金屬裂變產(chǎn)物釋放與顯示燃料球破損的裂變惰性氣體逸出之間幾乎沒有什么聯(lián)系;(3)當(dāng)AVR出口溫度提高到950℃后不久,即可觀測到其污染顯著提高幾個量級。實(shí)驗(yàn)顯示,如果對于某種核素的溫度限制被超過,則該種核素就會穿過芯核、包覆層和石墨球殼擴(kuò)散出來。這個弱點(diǎn)至今尚未解決。研究指出,從完整無缺的THTR300燃料球中擴(kuò)散出來的裂變產(chǎn)物遠(yuǎn)比從破損球中釋放出來的多。
???????? 現(xiàn)在讓我們來分析一下決定燃料球溫度的因素。首先,燃料球的發(fā)熱取決于燃料球所在位置處的熱中子注量率以及燃料球的燃耗。燃耗愈淺,中子注量率愈高,燃料球發(fā)熱愈多。再來看氦氣導(dǎo)熱,氦氣流量愈大,帶走的熱量愈多,燃料球溫度愈低。而氦氣的流量取決于流道的阻力,相鄰球體的空隙率愈小,氦氣流動愈不通暢,帶走的熱量愈少,燃料球溫度就會升高。球床堆要求整個壽期內(nèi)高、低燃耗的燃料球足夠均勻地混合。在球床堆中,未達(dá)到最終燃耗值的燃料球要重新放入堆內(nèi)使用,所以堆內(nèi)燃料球的燃耗是不一樣的。如果燃耗淺的燃料球局部累積,就可能使局部功率、溫度顯著高于其它區(qū)域。燃料球一旦投入堆芯,其在堆內(nèi)的逗留時間和移動路線完全不在人們的掌控之中,相鄰球間的空隙率也
??????? 完全是隨機(jī)不可控的。因此,球床堆堆芯的黑匣子特性使得對于堆芯內(nèi)某點(diǎn)附近區(qū)域而言,其燃料球發(fā)熱量與氦氣導(dǎo)出熱量兩者不但是不可預(yù)計的,而且是隨時間改變的。研究指出,球床的隨機(jī)空隙率為0.4,而最低的空隙率則可達(dá)0.26。球床的流動會導(dǎo)致球床的密實(shí)化。這樣不僅使得局部功率密度增加,而且使得局部的冷卻劑流阻增加,這兩者均會使該局部的溫度顯著高于其它區(qū)域。這就不難想象,在球床堆內(nèi)可能出現(xiàn)一些球溫非常高的局部區(qū)域,即所謂熱點(diǎn)。
???????? 球床高溫氣冷堆苦于難以在堆芯內(nèi)設(shè)置堆內(nèi)測量裝置,無法精確測量出堆內(nèi)的溫度和中子注量率。AVR直到被完全關(guān)閉前1年的1987年都還沒有解決這個測量難題。1986年,于利希研究中心向AVR投放了190粒內(nèi)裝一組熔絲的溫度監(jiān)測球,當(dāng)然這些監(jiān)測球只能記錄下它們所經(jīng)歷過的最高溫度,并不能給出堆芯內(nèi)燃料球溫度的空間與時間分布。監(jiān)測球投放后15個月才得到第一批報警結(jié)果。直到AVR關(guān)閉時,尚有25%的監(jiān)測球留在堆芯沒有出來。對流出堆芯的監(jiān)測球的檢查發(fā)現(xiàn)有相當(dāng)大部分的球內(nèi)熔絲已經(jīng)完全熔斷。這表明:雖然堆芯最高溫度尚不得而知,但可確定堆芯局部溫度已超過2000K,遠(yuǎn)超過先前的計算值。初步估算堆芯最高溫度高達(dá)3000K,這就加速了裂變產(chǎn)物從燃料球向外釋放。此外,在反射層側(cè)進(jìn)行的測量表明堆芯功率分布并不對稱。在熱氣導(dǎo)管中還測量到未預(yù)計到的溫度高于1100℃的熱氣流。對AVR乏燃料球的檢測表明堆芯內(nèi)確實(shí)存在熱點(diǎn)。這些問題至今尚未完全搞清楚 球床堆中存在大量的可移動、與金屬裂變產(chǎn)物混在一起的石墨粉塵,使得問題更為復(fù)雜、嚴(yán)重。那么,這些粉塵又是如何產(chǎn)生的呢?
???????? 球床堆設(shè)計是建立在石墨球流動摩擦力非常小的基礎(chǔ)上。1948年就發(fā)現(xiàn),石墨只在足夠潮濕的情況下才有良好的潤滑性能,有氧氣存在時潤滑效果要差一些。而這一點(diǎn)恰恰被AVR的設(shè)計者們忽略了。所有的石墨球流動摩擦堆外試驗(yàn)都是在低摩擦狀態(tài)下進(jìn)行的,然后就想當(dāng)然地推繹到氦氣氣氛下。殊不知在球床堆要求的氦氣氣氛下,石墨間的摩擦系數(shù)增大4倍,而磨損率則增大至10000倍。這導(dǎo)致在AVR中產(chǎn)生了大量的石墨粉塵。直到AVR投入運(yùn)行若干年以后才觀察到大量石墨粉塵的出現(xiàn)、燃料裝卸料機(jī)的出料出現(xiàn)困難,以及燃料堆內(nèi)滯留時間的計算值與觀測值之間的顯著差異。
??????? 燃料球流動的不可控性會改變堆內(nèi)功率及溫度的分布??拷瓷鋮^(qū)周邊的燃料球流動不可避免的遲緩將導(dǎo)致不可接受的高燃耗,同時增大裂變產(chǎn)物釋放的可能。
??????? 3 推論
???????? 摩曼先生的文章見諸報端已有180天之久,并未看到PBR的堅(jiān)決支持者們的批駁或澄清??磥砣藗兯坪鯚o法否認(rèn),反應(yīng)堆一回路被與石墨粉塵混在一起的金屬裂變產(chǎn)物嚴(yán)重污染是球床高溫氣冷堆的一種固有不安全性,而且是在整體參數(shù)也許還正常的運(yùn)行工況下就可能出現(xiàn)的不安全。這些飄忽不定的局部熱點(diǎn)無法被捕捉并加以控制。作為球床堆祖師爺?shù)牡聡诶Q芯恐行脑诰}口20年后,仍然未能想出很好的解決辦法。這次摩曼先生在眼看又要有人跌進(jìn)陷阱時,毅然亮起紅燈示警。筆者對摩曼先生的科學(xué)道德與良心表示敬佩。前車之鑒,后事之師。顯然在對這種固有的安全問題制定出確實(shí)可操作的安全防范措施之前,任何新的工程嘗試都難免重蹈覆轍,千萬不可抱僥幸心理去冒險。駕駛員都知道及時剎車遠(yuǎn)勝于處理事故的道理。
????????????? 筆者認(rèn)為,TRISO包覆顆粒性能已臻完美,矛盾的主要方面不在于它。不解決球床堆燃料球的超高溫問題,恐怕再包覆兩層也無濟(jì)于事。
????????????? 降低高溫氣冷堆的出口溫度也不可取,沒有高溫這個核心優(yōu)勢,發(fā)展這種堆型也就失去了意義。
????????????? 因而柱狀高溫氣冷堆可能是一種較好的解決途徑。在柱狀堆中,可以較好地掌控燃料的最高溫度,避免金屬裂變產(chǎn)物的超溫釋放。而且由于不存在石墨球的流動,不會產(chǎn)生石墨粉塵。舉一個例子可以幫助理解。上世紀(jì)六、七十年代中國家庭用的煤球爐起初都是燒小煤球,經(jīng)常出現(xiàn)有些煤球因?yàn)槎逊e太密,空氣流通不好而燒不透。后來改用蜂窩煤,確??諝饬魍ㄐ?,問題就解決了。當(dāng)然這種堆型也有其自身的技術(shù)問題,但并不顯示具有固有的不安全特征。
???????

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