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Ca2﹢對(duì)納米TiO2光催化處理酚氮廢水的影響

文檔作者：任俊杰郭延輝z 張延華s 王全鋒文檔來(lái)源： 1黃河勘測(cè)規(guī)劃設(shè)計(jì)有限公司 2河南藍(lán)森環(huán)?？萍加邢薰?3新鄉(xiāng)拓新生化股份有限公司		點(diǎn) 擊數(shù)：	更新時(shí)間： 2024年07月31日
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CN35—1272，TK o
Ca2+對(duì)納米Ti02光催化處理酚氮廢水的影響
任俊杰，郭延輝z張延華s王全鋒，
(1黃河勘測(cè)規(guī)劃設(shè)計(jì)有限公司工程設(shè)計(jì)院河南鄭州45∞∞
2河南藍(lán)森環(huán)?？萍加邢薰竞幽相嵵?5∞∞
3新鄉(xiāng)拓新生化股份有限公司河南新鄉(xiāng)453∞0)
摘要利用自制的懸浮態(tài)納米Ti02光催化反應(yīng)器配合365nm的高壓汞燈，分別對(duì)pH=11的苯酚、氨氮及其混合液進(jìn)行
了光催化降解實(shí)驗(yàn)．重點(diǎn)研究Caz+對(duì)苯酚和氨氮降解的影響。實(shí)驗(yàn)表明：不同濃度的Ca“對(duì)苯酚和氨氮的降解都有明顯的抑制
作用。Ca2+濃度越大抑制作用越強(qiáng)，且其對(duì)苯酚降解的抑制強(qiáng)于氨氮。
關(guān)鍵詞納米Ti0，光催化合酚含氮廢水Ca“離子的影響
中圖分類號(hào)：X75 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：1672—9064(2們6)05—089—02
光催化技術(shù)是近年來(lái)為了促進(jìn)水體凈化并同時(shí)分解污
染物而加緊研究開(kāi)發(fā)的一項(xiàng)有前途的新型水處理技術(shù)。由于
其操作簡(jiǎn)單、反應(yīng)條件溫和、可以利用太陽(yáng)能等顯著優(yōu)點(diǎn)，已
引起眾多學(xué)者的重視[”。
以焦化廢水為代表的廢水中．常含有多種酚類難降解有
機(jī)物．且含氮含磷．由于廢水中的可生化降解有機(jī)物含量低
致使生物法除磷效率較低．需化學(xué)法除磷。此時(shí)涉及到在除
酚除氮之前添加鈣鹽還是之后添加的問(wèn)題．本研究以期對(duì)光
催化氧化難降解有機(jī)廢水的產(chǎn)業(yè)化提供幫助。
1實(shí)驗(yàn)材料與方法
1．1材料與儀器
主要試劑：二氧化鈦(P25型北京安特普鈉科貿(mào)有限公
司)、硫酸氨(AR)、苯酚(AR)、ca(0H)2(AR)、硫酸(AR)、氫
氧化鈉(AR)、30％的H202(GR)等。
主要儀器：離心泵(AT一105，上海埃特)，離心式風(fēng)機(jī)(上
海應(yīng)答)，分光光度計(jì)，電子天平，高速離心機(jī)(LDZ4．1．2，北
京京立)。
1．2實(shí)驗(yàn)方法
．自制反應(yīng)器采用內(nèi)置光源環(huán)狀?yuàn)A套反應(yīng)器．中心放
2501II『．365nm高壓汞燈．離心風(fēng)機(jī)從反應(yīng)器底部向高壓汞燈
鼓風(fēng)冷卻，防止高壓汞燈滅弧；反應(yīng)器內(nèi)環(huán)為石英材料；用循
環(huán)水泵從反應(yīng)器底部抽動(dòng)反應(yīng)液至上部的布水裝置．經(jīng)布水
后淋至內(nèi)環(huán)管壁形成水膜。將Ti02粉末(1．09／L)和苯酚、氨
氮配成一定濃度的廢水．?dāng)嚢?0m-n．超聲波粉碎1 5min。在
反應(yīng)液中加入氧化劑30％的H力2n1UL起到協(xié)同氧化的作
用。每隔1h取樣．經(jīng)高速離心30m．n’取上清液測(cè)定。
2結(jié)果與分析
Ti0：是一種半導(dǎo)體。根據(jù)半導(dǎo)體能帶理論，穩(wěn)態(tài)時(shí)電子
充滿于價(jià)帶之中．入<387nm的光可產(chǎn)生活躍的光生電子和光
生空穴．具有較高的催化效果。
苯酚在降解過(guò)程中，受pH的影響較大，當(dāng)pH=6和pH=
11時(shí)降解效果最好。氨氮在降解過(guò)程中也受pH的影響較
大，pH越大降解效果越好[2]。為了在單項(xiàng)和混合液中苯酚和
氨氮都能有較高的去除效果，將試驗(yàn)反應(yīng)液pH定為11，考
察Ca各對(duì)其降解的影響。
2．1 不同濃度ca2+對(duì)苯酚降解的影響
光催化氧化處理苯酚廢水．低濃度苯酚廢水處理效率比
高濃度高。取苯酚濃度1∞mg／L(COD約250mg／L)，取鈣離子
濃度分別為5∞mg，L，250mg／L，125mg，L，0m9，L，經(jīng)攪拌、超聲
波乳化。對(duì)比降解情況。得到降解曲線如圖1。
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圖1 不同鈣離子濃度對(duì)苯酚降解的影響
由圖1可知．不同濃度的Ca“對(duì)苯酚的降解均有不同程
度的影響，Caz+濃度越大，降解率越低。以0mg／L Ca“時(shí)降解
率為基準(zhǔn)，把其他條件下的降解率與0mg／L Caz+時(shí)的降解率
之差值作為考察抑制作用大小的指標(biāo)，可知．Caz+濃度為
125mg，L時(shí)，抑制作用約2％；濃度為250mg／L時(shí)，抑制作用
約5％；濃度為5∞mg『L時(shí)，抑制作用在10％以上。
2．2不同濃度Ca舢離子對(duì)氨氮降解的影響
配置氨氮濃度25mg，L的反應(yīng)液，取鈣離子分別為(5∞、
250、125、0)m!I，L，經(jīng)攪拌、超聲波乳化。根據(jù)氨氮的吸光度標(biāo)
準(zhǔn)曲線換算出氨氮濃度．得到降解曲線如圖2。
由圖2可知，Ca“對(duì)氨氮的降解有明顯的抑制作用，且
Ca2馓度越大抑制作用越強(qiáng)．但抑制作用小于Ca“對(duì)苯酚降
解的抑制作用。當(dāng)Caz+濃度為5∞mlI，L時(shí)，對(duì)氨氮降解的抑
制作用最大，約為5％。
2．3不同濃度Ca舢對(duì)苯酚及氨氮混合液降解的影響
配制苯酚濃度1∞mlI，L、氨氮濃度25nlg，L作為反應(yīng)液，
分別加入不同濃度的鈣離子經(jīng)攪拌、超聲波乳化．實(shí)驗(yàn)結(jié)果
見(jiàn)圖3、圖4。
作者簡(jiǎn)介：任俊杰，男，碩士，工程師，主要從事水污染控制技術(shù)研究。
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圖2不同濃度鈣離子對(duì)氨氮降解的影響
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圖3 在混合液中不同濃度Ca“對(duì)苯酚降解的影響
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圖4在混合液中不同濃度ca“對(duì)氨氮降解的影響
由圖3可知．Ca“對(duì)混合液中苯酚的降解抑制作用依然
是隨著Ca2馓度的增加而增強(qiáng)。Ca厶濃度為125mg，L時(shí)，對(duì)混
合液中苯酚的抑制作用在3．6％；濃度為2∞mg『L時(shí)，抑制作
用在6．8％；濃度為5∞mg／L時(shí)，抑制作用在10％以上。
由圖4可知．Ca“對(duì)混合液中氨氮的降解抑制作用依然
是隨著Ca舡濃度的增加而增強(qiáng)．但是抑制作用均小于對(duì)苯酚
降解的抑制作用。Ca2+濃度為5∞mg，L時(shí)對(duì)混合液中氨氮的
降解抑制作用最大．為4．8％。
(上接第88頁(yè))
2．4抑制作用的機(jī)理分析
Ti0：的光催化作用主要源于自身特殊的電子結(jié)構(gòu)和良
好的光電特性．在光的照射下可產(chǎn)生高活性的光生電子和光
生空穴。苯酚的苯環(huán)在OH·作用下首先發(fā)生羥基化反應(yīng)：而
后發(fā)生羥基的取代反應(yīng)生成苯醌類物質(zhì)，后生成有機(jī)酸．進(jìn)
而轉(zhuǎn)化生成C02和H20‘，3；氨氮在OH·的作用下不用經(jīng)過(guò)中
間狀態(tài)直接生成NO?！?。如果控制好條件N0。‘還可以經(jīng)NO：‘
生成N：。Ca塒苯酚和氨氮的抑制作用原因可能是：Ca“可以
俘獲光生電子并在溶液中遷移直至與其他光生空穴復(fù)合．即
陽(yáng)離子能在光生空穴和電子之間造成短路而使光生載流子
失活．從而抑制了光催化的效果?。
Ca“對(duì)苯酚降解的抑制作用大于對(duì)氨氮降解的抑制作
用?？赡苁怯捎诒椒邮黔h(huán)狀結(jié)構(gòu)。對(duì)光生載流子活性及數(shù)量
均有較高的要求．由caz+造成的光生載流子失活對(duì)其影響較
大；而氨氮屬于無(wú)機(jī)離子。對(duì)光照下的TiO：光催化作用產(chǎn)生
的光生載流子活性及數(shù)量要求較低，從而受影響較弱。而在
混合液中，相當(dāng)于增加了降解物(底物)濃度而催化劑的量并
未增加。使得苯酚和氨氮相互爭(zhēng)奪催化劑．從而形成競(jìng)爭(zhēng)性
抑制作用．導(dǎo)致了各自的降解率下降。
3結(jié)論
Caz+對(duì)‘苯酚和氨氮的降解有明顯抑制作用．且Caz+濃度
越大，抑制作用越強(qiáng)。Ca舢濃度為5∞InlI／L時(shí)，對(duì)苯酚降解的
抑制作用在10％以上。對(duì)氨氮降解的抑制作用約5％。在苯
酚和氨氮的混合液中兩者的降解速率也受到明顯抑制．且由
于苯酚和氨氮的競(jìng)爭(zhēng)性抑制作用，致使其抑制程度降低。
在進(jìn)行投加Caz+化學(xué)除磷和光催化氧化除酚脫氮的組
合工藝中．應(yīng)在光催化工藝之后進(jìn)行化學(xué)除磷。
參考文獻(xiàn)
1 D10NYSl0U D，KHODADOUST A P，KERN A M，d aI．COntin∞us—
nWde ph瞳∞亂aI”ic deg哺d甜∞of chI玎inat甜繃d pe囊jci曲s in啪·
泔惦ing a b鯽ch—s∞I Ti02嘣亂i呻d酞陀∞tor．A印¨ed Ca協(xié)lysis
En’『iOnmental，20∞。24
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河南科技大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版)，2∞3，24(3)
3任俊杰，張峰，付曉，等．提高Tj02光催化處理有機(jī)廢水效率的方
法．科技情報(bào)開(kāi)發(fā)與經(jīng)濟(jì)。2∞9，19(12)
表2加標(biāo)回收譬試?yán)?
3結(jié)論
應(yīng)用吹掃捕集裝置吹掃富集水樣后進(jìn)入氣相色譜儀．經(jīng)
毛細(xì)管色譜柱分離后，火焰離子化檢測(cè)器測(cè)定甲基丙烯腈，
201 6．No．5．
方法采用保留時(shí)間定性，峰面積外標(biāo)曲線法定量。該方法具
有操作簡(jiǎn)單、靈敏度高、檢出限低、精密度和準(zhǔn)確度較好等優(yōu)
點(diǎn)，可滿足地表水中甲基丙烯腈的監(jiān)測(cè)。
參考文獻(xiàn)
1 宮正宇，孫宗光，李國(guó)剛．吹脫捕集GC—FID法測(cè)定海河水中揮發(fā)
性有機(jī)物．環(huán)境監(jiān)測(cè)管理與技術(shù)，2∞1，13(2)
2 國(guó)家環(huán)境保護(hù)總局《水和廢水監(jiān)測(cè)分析方法》編委會(huì)．水和廢水監(jiān)
測(cè)分析方法．第4版．北京：中國(guó)環(huán)境科學(xué)出版社
3中華人民共和國(guó)環(huán)境保護(hù)部．HJl∞．∞10環(huán)境監(jiān)測(cè)分析方法標(biāo)準(zhǔn)

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07-31