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二維與三維電極法處理苯酚廢水試驗(yàn)研究

文檔作者：閏肖茹王建中張萍孫浩李國(guó)婉文檔來源：西北師范大學(xué)地理與環(huán)境科學(xué)學(xué)院		點(diǎn) 擊數(shù)：	更新時(shí)間： 2024年07月07日
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2010年第6期(總第63期)
矽痧紅；夏與芋釷
SHANXI ENERGY AND CONSERVATION 2010年12月
環(huán)境保護(hù)：!
二維與三維電極法處理苯酚廢水試驗(yàn)研究
閏肖茹， 王建中， 張萍， 孫浩， 李國(guó)婉
(西北師范大學(xué)地理與環(huán)境科學(xué)學(xué)院，甘肅蘭州730070)
摘要： 以苯酚模擬廢水為研究對(duì)象，對(duì)pH值、電解電壓、電解質(zhì)濃度、電解時(shí)間進(jìn)行L16(44)正交試驗(yàn)，確定電催化氧
化法處理苯酚廢水的最佳反應(yīng)條件為：pH值為6，電解電壓為9 V，電解質(zhì)濃度為20 g／L，電解時(shí)間為120 min。在此基礎(chǔ)
上。確定三維電極法最佳活性炭投加量為150 g／L，通過試驗(yàn)得出，在一定時(shí)間下，三維電極法廢水處理效果明顯優(yōu)于二維
電板法。
關(guān)鍵詞： 電催化氧化法；三維電極法；苯酚降解率
中圖分類號(hào)：X703 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼： A 文章編號(hào)： 1674—3997一(2010)06—0062—03
Experimental Study on the pHenol Wastewater by Two-Dimensional
and Three Dimensional Electrode Process
YAN Xiao-ru， WANG Jian-zhong， ZHANG Ping， SUN Hao，LI Guo-wan
(College of Geography and Environmental Science，Northwest Normal University，Lanzhou 730070，Gansu，China)
Abstract：Take the phenol simulation waste water as the object of study，pH value，electrolysis voltage，electrolyte density，the
electrolysis time wcrc studied by LI 6(44)orthogonal test．The electrocatalysis OXO—proce2．s law processing phenol waste watcr’s
optimum response condition is：the pH value is 6，the electrolysis voltage is 9V，supports the electrolyte density is 209／1。，the
electrolysis time is 120 min．Based on this，determined that the three dimensional electrode process best activated charcoal throws
the increment is 1 50 g／L．Under certain time．the three dimensional electrode law wastewater disposal effect surpasses the tWO--
dimensional electrcxte law obviously．
Key words：electrocatalysis oxo-proeess；three dimensional electrode process；phenol degeneration rate
0 引言
隨著工業(yè)的高速發(fā)展，環(huán)境污染問題越來越嚴(yán)峻。
特別足有機(jī)合成工業(yè)的發(fā)展使得大量人工合成有機(jī)物
不斷出現(xiàn)。這類有機(jī)污染物除了具有一般有機(jī)物共同
的特性外，還具有分子量大、結(jié)構(gòu)復(fù)雜、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、
塒生命體有毒害、小易被生物降解等特點(diǎn)¨_3J。以苯酚
廢水為例，酚類化合物作為化工原料或中間體，在煉
油、焦化、醫(yī)藥、印染、橡膠等工業(yè)生產(chǎn)中廣泛應(yīng)用，都
會(huì)產(chǎn)生含酚廢水。含有苯酚的廢水，不經(jīng)處理任意排
放就會(huì)對(duì)人體、水體及魚體造成嚴(yán)葦危害¨J。因此，如
何有效地處理酚類等難降解有機(jī)物廢水，已成為水處
理技術(shù)研究的重要課題。
由Hoigne提出的高級(jí)氧化技術(shù)足近年來處理難降
解有機(jī)物的研究熱點(diǎn)【5 J。高級(jí)氧化技術(shù)中的電催化氧
化法因其反應(yīng)條件溫和、操作簡(jiǎn)單、設(shè)備易得、無二次
污染等優(yōu)點(diǎn)，具有更多的優(yōu)勢(shì)。但足，單獨(dú)采川電催化
氧化法和電．Fenton法存在處理效率低、能耗高的弊
端。由Backhurst等提出的i維電極法，具有降解徹
底、效率高、能耗低等優(yōu)點(diǎn)?6。因此，有必要研究電催
收稿日期：2(J10．09—29
第一作者簡(jiǎn)介：閏肖茹，1986年生，女，山西晉城人，2007年畢
業(yè)于山西師范大學(xué)地理科學(xué)專業(yè)，在讀碩士研究生。
·62·
化氧化法與鼉維電極聯(lián)用的技術(shù)，考察其處理效果，為
實(shí)際運(yùn)用提供參考。
l 試驗(yàn)部分
1．1 試劑
苯酚，Na2S04，NH4C1，NH3，K3[Fe(CN)6]，4一氨基
安替比林，NaOH和H2S04，均為分析純。
1．2 儀器
HB 17301 SL型直流穩(wěn)壓電源，HJ．3型數(shù)碼恒溫
磁力攪拌器，BS 124 s型電子分析天平，Mettler Toledo
320 pH Meter酸度汁(pH計(jì))，DHG一9240A型電熱恒
溫鼓風(fēng)干燥箱，ACO一001型小型空氣泉，722S型分光
光度計(jì)，等。
1．3分析方法
溶液中笨酚的含量采用4一氨基安替比林比色法測(cè)定。
測(cè)定原理為酚類化合物pH=10．0±0．2的介質(zhì)
中，用K3[Fe(CN)。]作氧化劑，與4一氨基安替比林反應(yīng)，
生成紅色的吲哚酚安替比林染料，其水溶液在510 nnl波
長(zhǎng)處有最大吸收。
測(cè)定步驟為向電解槽中加入配制好的300 mg／L
苯酚模擬廢水溶液300 mL，然后加入NaOH或者
H2S()4調(diào)節(jié)溶液的pH值，加入Na2黜凋節(jié)溶液的電導(dǎo)
率。電解一定時(shí)間后，取樣，過濾，分別取濾液0．2 mL
萬方數(shù)據(jù)
2010年第6期閏肖茹，等：_維與三維電極法處理苯酚廢水試驗(yàn)研究20lO年12月
和0．2 mL去離子水(作為空白樣作參比溶液)于25 mL
容量瓶中，然后，各加入0．25 mL 1"Ⅵ-13緩沖溶液，0．5 mL
2％的4一氨基安替比林溶液，混勻。再加入8％K，[Fe
(CN)。]溶液0．5 mL，再?gòu)氐谆靹?。最后補(bǔ)加去離子水
至25 mL，放置10 min后，于510 nm處在722型分光
光度計(jì)上測(cè)定。
2試驗(yàn)結(jié)果與討論
2．1 正交試驗(yàn)
在對(duì)電催化氧化法處理苯酚廢水進(jìn)行初步試驗(yàn)的
基礎(chǔ)卜，參考相關(guān)文獻(xiàn)資料，綜合考慮各種因素設(shè)計(jì)了
以苯酚廢水pH值、電解電壓、支持電解質(zhì)(Na2SO。)濃
度、電解時(shí)間為變鼉的四因素四水平的正交試驗(yàn)。電
催化氧化法處理苯酚廢水的正交試驗(yàn)結(jié)果及分析列于
表1和表2中。
表l 電催化氧化法正交試驗(yàn)結(jié)果
電解電壓Na2S()4濃度電解時(shí)間苯酚降解率
試驗(yàn)序號(hào)pH值
V g／l， mIn ％
l 3 3 l() 30 16．3
2 3 6 15 60 37．8
3 3 9 20 90 73．5
4 3 12 25 120 77，6
5 6 3 15 120 46．9
6 6 6 10 9() 47．8
7 6 9 25 60 74．8
8 6 12 20 30 47．6
9 9 3 20 6() 23．5
“) 9 6 25 30 25．6
ll 9 9 10 120 69．6
12 9 12 15 90 68．2
13 12 3 25 90 27．4
14 12 6 20 120 63．8
15 12 9 15 30 34．5
16 12 12 10 60 50．4
表2正交試驗(yàn)結(jié)果分析
項(xiàng)別pH值電解電壓Na2S()4濃度電解時(shí)間
Kl 205．20 114．10 184．10 124．()(J
K2 217．1() 175．【J(J 187．40 186．50
Kj 187．20 252．40 208．40 216．90
KJ 176．1() 243．8《) 2(15．2() 257．90
K5 51．30 28．53 46．03 31．00
K6 54．28 43．75 46．85 46．63
K， 46．80 63．10 52．10 54．23
KM 44．03 60．95 51．30 64．48
R 41．Of) 138．30 24．30 133．90
注：Kl，K二，K 3，K4分別代表任一影響因素，不同水平所對(duì)應(yīng)
的試驗(yàn)結(jié)果之和，K5，K6，K 7，K8分別代表任一影響因素某
一水平所得試驗(yàn)結(jié)果的算術(shù)平均值，R代表極差，是任一影
響因素Kl，K 2，K 3。K4中最大值和最小值的差值。
從表2町以看出，電催化氧化法處理苯酚廢水試
驗(yàn)中，影響因素作用大小的次序?yàn)殡娊怆妷?gt;電解時(shí)
間>pFI值>支持電解質(zhì)濃度。正交試驗(yàn)結(jié)果表明，電
催化氧化體系中，試驗(yàn)影響因素的最優(yōu)條件為pH值為
6，電解電壓為9 V，支持電解質(zhì)濃度為20 g／L，電解時(shí)
間為120 min。
2．2 因素水平變化趨勢(shì)圖分析
溶液pH值的變化不但能使有些氧化還原反應(yīng)的
電位發(fā)生移動(dòng)，而且會(huì)政變電極表面的荷電性質(zhì)，從而
影響有機(jī)物在電極表面的吸附和反應(yīng)活性。由圖1町
以看出，當(dāng)溶液pH值為6時(shí)，即苯酚溶液的pH值不經(jīng)
調(diào)節(jié)時(shí)，苯酚的降解率最大；在酸性或堿性條件下，苯
酚降解率下降；但是，在酸性條件下苯酚降解率略高于
堿性條件下。分析其原岡可能足酸性條件F，苯酚氧
化產(chǎn)生的C02從溶液中逸出；堿性體系中CO：會(huì)發(fā)生
反應(yīng)生成C03-2和HCO～，導(dǎo)致溶液體系的碳酸化。
而電催化氧化體系中產(chǎn)乍的強(qiáng)氧化劑·oH與HCO～，
Co，2的反應(yīng)速度比與有機(jī)物反應(yīng)的速度快得多，使得
大量的·OH被產(chǎn)生的HCO一，C03—2消耗。因此，與酸
性條件下相比，堿性條件下去除率下降，故應(yīng)選擇最佳
pH值為6。
譽(yù)60
腳40
璉20
造0
3 6
pH值
9 12
圖1 pH值對(duì)降解率的影響
電壓是電解反應(yīng)進(jìn)行的基礎(chǔ)，其大小直接影響著
電解反應(yīng)的速率和催化效率。由圖2町以看出隨著電
壓逐漸升高，苯酚降解率總體旱明顯上升趨勢(shì)。電壓
從3 V增加到9 V的過程中，降解率明顯上升；但電壓
從9 V升到12 v的過程中，降解率卻略微下降。分析
其原因可能是電壓增大，即發(fā)生電化學(xué)氧化還原反應(yīng)
的電位差增大，于是處理效果提高。但隨電壓的進(jìn)一
步升高，導(dǎo)電粒子上水的電解等副反應(yīng)加劇，同時(shí)產(chǎn)生
的大量氣泡，使得污染物在電極上或?qū)щ娏Ｗ由喜荒?
很好地吸附，使得處理效率大大降低。I—J時(shí)，當(dāng)對(duì)體系
施加較高的電壓時(shí)，會(huì)增加短路電流和旁路電流的產(chǎn)
生，增大能耗，降低反應(yīng)的能量效率，故選擇最佳電解
電壓為9 V。
7
6
譽(yù)
喜5
婆4
世3
2
電解電壓u／v
圖2電解電壓對(duì)降解率的影響
從理論七講，溶液中電解質(zhì)濃度越大，電導(dǎo)率越
大，電流隨之增大，進(jìn)而電解速率也越大。從圖3可以
看出隨著電解質(zhì)濃度的增加，苯酚的降解率緩慢上升，
·63 ·
萬方數(shù)據(jù)
2010年第6期矽參紅iil與予釷
當(dāng)電解質(zhì)濃度達(dá)到～定值時(shí)(20 g／L)，繼續(xù)增加電解
質(zhì)的濃度，降解率不再升高，甚至有略微的下降。分析
其原因可能是初始反應(yīng)電流隨著電解質(zhì)濃度的增加而
增加．因此，增加電解質(zhì)的濃度，可以提高苯酚的降解
率。同時(shí)，電化學(xué)過程中電解質(zhì)也可能會(huì)參與產(chǎn)生復(fù)
雜的電化學(xué)反應(yīng)，對(duì)Na2S04來說有·SO 4+-OH—
HSO一，所以，電解質(zhì)濃度達(dá)到一定值后，繼續(xù)增加，反
而會(huì)消耗體系中·OH，影響苯酚的降解率。此外，增加
電解質(zhì)的濃度既增加了操作費(fèi)用，又增加了電解質(zhì)對(duì)
水的污染，故選擇最佳電解質(zhì)濃度為20 g／L。
譽(yù)6
諄4
萎z
電解質(zhì)濃度／g·L
圖3 電解質(zhì)濃度對(duì)降解率的影響
從圖4町以看出苯酚降解率隨著電解時(shí)間的增加
呈明顯上升趨勢(shì)。其原因可能是隨著反應(yīng)時(shí)間的增
加，電極表面的反應(yīng)物越來越多，同時(shí)，體系中產(chǎn)生的
氧化性物質(zhì)，如，·oH的量也隨時(shí)間的增長(zhǎng)而增多，所
以被氧化分解有機(jī)物的量會(huì)越來越多。另外，隨著降
解過程的進(jìn)行，中間產(chǎn)物的競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)增多，上升趨勢(shì)會(huì)
減緩，曲線趨于平緩，故最佳反應(yīng)時(shí)間選擇120 min。
70
60
薯
；50
璉40
逝
30
10
l 8
鐐6
耋。
2
0
t／min
圖5 活性炭投加量對(duì)降解率的影響
由圖5可以看出，隨著活性炭顆粒投加量的增加，
·64·
苯酚廢水降解率先呈上升，后又呈現(xiàn)略微下降的趨勢(shì)。
3組試驗(yàn)均60 min前降解率明顯上升，60 min后上升
幅度減小，100 min后趨于平緩。分析其原因可能是隨
著活性炭最的增大，，I：作電極數(shù)肇增加，在粒子電極表
面產(chǎn)牛的氧化物質(zhì)增多；電極表面積同時(shí)也增加了，有
利于有機(jī)物在粒子電極表面的氧化降解，加快了苯酚
的降解速度。但是，當(dāng)粒子增加到一定程度后，對(duì)電化
學(xué)反應(yīng)起主要作用的懸浮態(tài)粒子不再發(fā)生很大的變
化，對(duì)苯酚去除率的影響逐漸減少，故該試驗(yàn)最佳活性
炭顆粒投加量為150 g／L。
2．4二維電極法與三維電極法處理效果對(duì)比試驗(yàn)
二維電極法(電催化氧化法)與三維電極法處埋苯
酚廢水的結(jié)果見圖6。試驗(yàn)條件為300 mL，0．3 g／L的
苯酚溶液，電解電壓為9 V，pH=3，電解時(shí)間為
120 min(每20 min取1次樣)，活性炭投加營(yíng)分別為
150 g／L。
1
謄
、、
詩
姨
世
20 40 60 80 100 120 140
t／min
圖6二維電極法與三維電極法處理效果對(duì)比
由圖6可以看出，_二維電極法中前80 min降解率增
長(zhǎng)較快，80 rain之后增長(zhǎng)減緩。二維電極法前60 rain降
解率增長(zhǎng)很快，且60 min時(shí)接近最高值，60 min之后
趨于平緩。三維電極法明顯優(yōu)于_二維電極法。三維電
極法20 rain時(shí)的降解率為65．6％，接近于電催化氧化
法80 min時(shí)的降解率67．8％。分析其原因可能是與
二維電極法相比，t維電極法有機(jī)地結(jié)合了表而催化，
氧化還原等多種降解過程，極大地增加了單位槽體積
的電極表面積，另外，由于粒子復(fù)極化，使得廢水中的
有機(jī)物既叮遮陽極發(fā)生直接氧化降解又可通過陽極產(chǎn)
生的·OH間接氧化降解，還町在陰極產(chǎn)乍的H，()作用
下發(fā)牛氧化降解，從而提高r廢水的降解率。因此，深
入研究三維電極法是很有必要的，通過對(duì)乏維電極的
研究可以使高級(jí)氧化技術(shù)更好地應(yīng)J||于實(shí)際。
3 結(jié)語
a)正交設(shè)計(jì)試驗(yàn)電催化氧化法處理苯酚廢水，試
驗(yàn)結(jié)果和極差分析表明，電解電壓對(duì)苯酚降解率影響
最大，其次足電解時(shí)間，再次足pH值，最后是支持電解
質(zhì)濃度。電催化氧化體系中試驗(yàn)影H向因素最優(yōu)條件，pH
值為6，電解電壓為9 V，支持電解質(zhì)濃度為20 g／L，電解
時(shí)間為120 min；
b)在一定條件下，只考慮活性炭投加量的影響，t
維電極法處理苯酚廢水的最佳活性炭投加量為150 g／L：
(下轉(zhuǎn)第92頁)
萬方數(shù)據(jù)
2010年第6期矽多紅；夏．與予釷2010年12月
水的處理及回用。對(duì)原有礦井水、生活污水處理設(shè)施進(jìn)
行改擴(kuò)建，對(duì)主要礦井的礦井水進(jìn)行深度處理，新建礦
井配套建設(shè)生活污水和礦井水處理設(shè)施，到目前為止，
已經(jīng)完成或進(jìn)入調(diào)試階段的工程有新柳礦、新峪礦、化
工公司、雙柳礦、賀西礦、中興礦、河?xùn)|礦、紫金礦的生
活污水處理工程，新峪礦、紫金礦、新柳礦、新陽礦、賀
西礦、雙柳礦、中興礦的礦井水處理工程；現(xiàn)在，正建設(shè)
的丁程項(xiàng)目有河?xùn)|礦礦井水處理、曙光礦生活污水改
造工程、新陽礦生活污水改造．亡程、宜興礦礦井水和生
活污水處理工程。洗煤廠投資0．1×108元將煤泥沉淀
池改造為煤泥[Ⅱl收系統(tǒng)，將煤泥中的精煤再回收，回收
率達(dá)到25％以上。這項(xiàng)技術(shù)在全山西焦煤尚屬首例，
收到-r良好的經(jīng)濟(jì)效益和社會(huì)效益。新陽礦采用“三
下采煤”矸石充填采空區(qū)，減少了矸石的排放；紫金煤
業(yè)公司采取有效措施對(duì)矸石山進(jìn)行治理，一方面在礦
井乍產(chǎn)建設(shè)過程中不斷改進(jìn)生產(chǎn)工藝，盡量減少礦業(yè)
廢棄物的產(chǎn)生量和貯存量，另一方面按照全面規(guī)劃整
治方案，開展筑壩、植樹造林等環(huán)境保護(hù)工作；新峪礦
投資200×104元對(duì)20世紀(jì)80年代遺留下來的矸石山
和垃圾廠采用泥沙澆注、黃士分層覆蓋的方式，進(jìn)行徹
底治理，并栽植檜松、刺槐樹蒔5 000余株，通過植被綠
化實(shí)現(xiàn)了矸石山無著火現(xiàn)象，有效控制了S0，的污染，
被山西省煤炭系統(tǒng)評(píng)為“綠化先進(jìn)單位”。經(jīng)過努力，
2005年C01)排放量420 t，2009年COD排放量217 t，
COD削減了48％。
3抓住資源整合契機(jī)確保企業(yè)長(zhǎng)遠(yuǎn)發(fā)展
從20世紀(jì)90年代末中國(guó)煤炭市場(chǎng)陷入困境的那
一刻起，汾西礦業(yè)集團(tuán)就開始了艱辛的二次創(chuàng)業(yè)。在
極為困難的情況下，先后兼并重組r賀西、雙柳、中興
等煤礦，使企業(yè)邁上了新的發(fā)展道路。在搞好現(xiàn)有資
源節(jié)約刑、環(huán)境友好型氽、肛建沒的同時(shí)，又積極搶抓機(jī)
遇，大規(guī)模開展r資源整合和煤礦重組L=作，先后對(duì)55
(上接第64頁)
c)在一定條件下，三維電極法揣理苯酚廢水效果
明顯優(yōu)于二維電極法。
參考文獻(xiàn)：
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[3]LI X Y，CUI Y H，F(xiàn)EN(；Y J，et a1．Reaction pathways and
·92·
座小煤礦進(jìn)行整合，作為整合主體保留形成了25座新
礦井，整合后井田面積266．49 krn2，儲(chǔ)量24．95×108 t，
整合礦井產(chǎn)能將達(dá)3 090 x 104 t。資源占有進(jìn)一步擴(kuò)
大，企業(yè)規(guī)模迅速擴(kuò)張，跨越發(fā)展基石已經(jīng)奠定。目
前，汾西礦業(yè)集團(tuán)正在對(duì)資源整合重組的25座礦井進(jìn)
行規(guī)劃設(shè)計(jì)，優(yōu)先發(fā)展煤炭相關(guān)產(chǎn)業(yè)，逐步構(gòu)建“煤、
電、焦、化、貿(mào)”五大主導(dǎo)產(chǎn)業(yè)格局，大力擴(kuò)張新產(chǎn)業(yè)外
延和規(guī)模實(shí)力，力爭(zhēng)從起步開始就按照資源節(jié)約型、環(huán)
境友好煤炭企業(yè)的要求，形成產(chǎn)業(yè)循環(huán)、綜合利用、配
套合理、產(chǎn)品競(jìng)爭(zhēng)力強(qiáng)、配套服務(wù)完善的工業(yè)園區(qū)，實(shí)
現(xiàn)企業(yè)的綠色發(fā)展、清潔發(fā)展、安全發(fā)展?，F(xiàn)在，汾西
礦業(yè)集團(tuán)公司正在制定企業(yè)中長(zhǎng)期發(fā)展規(guī)劃，到“十二
五”末，汾西礦業(yè)集團(tuán)全力描繪“平安汾西、富康汾西、
綠色汾西、開放汾西、文化汾西、和諧汾西”的新藍(lán)圖，
原煤產(chǎn)量將達(dá)到6 000×104 t，精煤入洗能力也將達(dá)到
0．6×108 t的“雙六千萬噸”的奮斗目標(biāo)，他們把建設(shè)
“綠色汾西”放在了重要位置，可見他們對(duì)環(huán)保與節(jié)能
工作的如此高度重視。
“潮平兩岸闊，風(fēng)正一帆懸”。目前，山西焦煤汾兩
礦業(yè)集團(tuán)正在按照安全發(fā)展、轉(zhuǎn)型發(fā)展、跨越發(fā)展、和
諧發(fā)展的要求，未來5年～10年采取多渠道在交城、孝
義、兩渡、寧武、左權(quán)規(guī)劃建設(shè)五大經(jīng)濟(jì)循環(huán)jJ=業(yè)園區(qū)，
循環(huán)經(jīng)濟(jì)非煤銷售收入達(dá)到180×108 t，大力發(fā)展以
“綠色環(huán)保、節(jié)能減排”為核心的低碳經(jīng)濟(jì)運(yùn)行模式，淘
汰一批落后耗能的工藝、沒備和產(chǎn)品，提升改造一批技
術(shù)裝備和生產(chǎn)工藝項(xiàng)目。以人為本，高度重視解決礦
區(qū)環(huán)境發(fā)展／f：平衡問題，鞏固和提高老礦區(qū)環(huán)境治理
成效，加快新建礦井和資源整合礦井環(huán)境改造步伐，增
加礦區(qū)綠化、硬化、亮化、美化投入，逐步實(shí)現(xiàn)生態(tài)園林
型礦區(qū)目標(biāo)，傘力打造環(huán)境友好型、資源節(jié)約瓔的新汾
西，為把山西焦煤汾西礦業(yè)集團(tuán)建設(shè)成為中國(guó)最大的
煉焦煤生產(chǎn)加，L示范基地而努力奮斗!
(閏兆平楊永)
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(責(zé)任校對(duì)：李妍彬)

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