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生物滴濾塔反硝化凈化NO廢氣的啟動(dòng)

文檔作者：倪建國(guó) 吳成強(qiáng) 朱潤(rùn)曄陳建孟文檔來源：浙江工業(yè)大學(xué)生物與環(huán)境工程學(xué)院		點(diǎn) 擊數(shù)：	更新時(shí)間： 2021年05月13日
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中國(guó)環(huán)境科學(xué) 2008,28(5)：444~448 China Environmental Science
生物滴濾塔反硝化凈化 NO 廢氣的啟動(dòng)
倪建國(guó),吳成強(qiáng)*,朱潤(rùn)曄,陳建孟(浙江工業(yè)大學(xué)生物與環(huán)境工程學(xué)院,浙江杭州 310032)
摘要：采用低濃度NO 廢氣作為氣相氮源、硝酸鈉作為液相氮源,在序批式活性污泥法反應(yīng)器(SBR)中的NO 反硝化菌馴化成熟的基礎(chǔ)上,
研究了生物滴濾塔的啟動(dòng)過程.結(jié)果表明,在室溫、NO 進(jìn)氣濃度(160mg/m3)、停留時(shí)間(EBRT)113s 的條件下,接種馴化成熟種污泥的生物
滴濾塔在9d 內(nèi)完成掛膜.硝酸鹽是影響馴化過程中NO 凈化效果和N2O 產(chǎn)生量的重要因素,添加適量硝酸鹽有助于NO 反硝化菌的正常生
長(zhǎng),提高NO 凈化效率;但硝酸鹽過多時(shí)會(huì)導(dǎo)致中間產(chǎn)物N2O 的累積.在滴濾塔掛膜啟動(dòng)期間,循環(huán)液吸光度、填料層壓力損失與NO 凈化效
率呈正相關(guān)性,可作為衡量生物滴濾塔掛膜啟動(dòng)完成的重要指標(biāo).
關(guān)鍵詞：NO；N2O；生物滴濾塔；反硝化；啟動(dòng)
中圖分類號(hào)：X701 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：1000-6923(2008)05-0444-05
Study on start-up of biotrickling filter for nitric oxide denitrification. NI Jian-guo, WU Cheng-qiang*, ZHU Run-ye,
CHEN Jian-meng (College of Biological and Environmental Engineering, Zhejiang University of Technology, Hangzhou
310032, China). China Environmental Science, 2008,28(5)：444~448
Abstract：The start-up of biotrickling filter was studied with sodium nitrate and NO as the liquid-phase and gas-phase
nitrogen sources, respectively, after NO denitrifying bacteria was acclimated in the Sequence Batch Reactor (SBR). The
biofilm in the biotrickling filter became mature within 9d at room temperature with the NO inlet concentration of
160mg/m3 and the empty bed residence time (EBRT) of 113s. Nitrate was a key factor influencing NO removal and the
production of nitrous oxide (N2O). Nitrate improved the growth of NO denitrifying bacteria and increased NO removal.
Overuse of nitrate resulted in the accumulation of N2O. Absorbance of circulation liquid and pressure drop were positively
correlated with NO removal efficiency. The two parameters can thus be used as the key elements to evaluate the start-up
and completion of biotrickling filter.
Key words：NO；N2O；biotrickling filter；denitrification；start-up
氮氧化物(NOx,其中NO 占95%) 是一種主
要的大氣污染物,其環(huán)境危害受到廣泛關(guān)注[1].
生物滴濾處理技術(shù)逐漸成為 NOx 大氣污染控
制技術(shù)研究的熱點(diǎn).目前,國(guó)內(nèi)外研究主要集中
于NOx 硝化或反硝化過程中生物濾塔的工況、
相間傳質(zhì)和機(jī)理探討[2-5].關(guān)于凈化 NOx 專用
菌種的馴化篩選、生物濾塔的快速啟動(dòng)、反硝
化過程中 N2O 的產(chǎn)生規(guī)律等研究則鮮有報(bào)道.
NO溶解度低,而凈化NO廢氣的反硝化菌來
源于廢水生物脫氮工藝,所以通常是以硝酸鹽作
為唯一氮源進(jìn)行最初的馴化培養(yǎng)[6].但不同的電
子受體(NO3
-、NO2
-、NO、N2O)會(huì)影響反硝化酶
系統(tǒng)中不同還原酶的合成和表達(dá),從而對(duì)反硝化
菌的種類具有選擇作用.因此,為得到凈化NO 廢
氣的專用菌種[7],實(shí)現(xiàn)反硝化菌在滴濾塔內(nèi)的快
速掛膜啟動(dòng),本研究利用廢水生物脫氮工藝的活
性污泥,以硝酸鈉和NO 作為氮源,采用氣-液相
聯(lián)合方法進(jìn)行菌種馴化和滴濾塔掛膜實(shí)驗(yàn),研究
馴化過程中硝酸鹽對(duì)NO 凈化效果和N2O 產(chǎn)生
規(guī)律的影響,考察了NO 凈化效率、循環(huán)液吸光
度、填料壓力損失等衡量生物滴濾塔掛膜啟動(dòng)完
成的參數(shù).
1 材料與方法
1.1 接種污泥
污泥取自杭州四堡污水處理廠二沉池末段.
收稿日期：2007-09-03
基金項(xiàng)目：國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(20776134);浙江省自然科學(xué)
基金資助項(xiàng)目(Y505308, X506311)
* 責(zé)任作者, 博士, wucq@zjut.edu.cn
5 期倪建國(guó)等：生物滴濾塔反硝化凈化 NO 廢氣的啟動(dòng) 445
將污泥多次淘洗后接種至 SBR 反應(yīng)器內(nèi),控制有
效總體積3L,初始污泥濃度(MLSS)為3g/L.
1.2 實(shí)驗(yàn)裝置及運(yùn)行
實(shí)驗(yàn)裝置與流程見圖1.污泥馴化裝置采用
SBR 反應(yīng)器,材料為有機(jī)玻璃,內(nèi)徑100mm,高
500mm,有效容積3.5L.滴濾塔由內(nèi)徑40mm,總高
度1000mm 的透明有機(jī)玻璃柱制成.塔內(nèi)填料采
用直徑為8mm 的聚氨酯(PU)小球,填料總高度
600mm,每200mm設(shè)1 個(gè)采樣口.NO 廢氣由高純
NO 和高純N2 分別經(jīng)質(zhì)量流量計(jì)和轉(zhuǎn)子流量計(jì)
控制,在氣體混合罐內(nèi)配制而成.在馴化階段,混
合廢氣通過馴化反應(yīng)器底部的曝氣頭連續(xù)曝氣,
使灌內(nèi)菌液混合均勻,經(jīng)頂部出口閥排出.在掛膜
啟動(dòng)階段,采用氣液逆流操作,營(yíng)養(yǎng)液由計(jì)量泵打
到塔頂均勻向下噴淋填料,在填料層中自上而下
流動(dòng),最后進(jìn)入塔底的儲(chǔ)液槽,再由計(jì)量泵泵入塔
頂進(jìn)行循環(huán).
V2
1 2
3 4
5
13
7
·
7
6
8
9
10 11
12
14
圖1 實(shí)驗(yàn)裝置流程
Fig.1 Diagram of experimental system
1. NO 鋼瓶 2. N2 鋼瓶3.轉(zhuǎn)子流量計(jì) 4.質(zhì)量流量計(jì) 5.混合氣體罐
6.營(yíng)養(yǎng)液 7.蠕動(dòng)泵 8.馴化反應(yīng)器 9.排泥閥 10.計(jì)量泵
11.儲(chǔ)液槽 12.PU 填料 13. NO/NOx 測(cè)定儀
14.尾氣吸收裝置
1.3 實(shí)驗(yàn)方法
在污泥馴化期,SBR 反應(yīng)器每晝夜運(yùn)行2 個(gè)
周期,每個(gè)周期12h,其中, NO 進(jìn)氣流量1 L/min,
營(yíng)養(yǎng)液進(jìn)水流量2 L/d,進(jìn)水11h,沉淀靜置50min,
排水10min.更新的營(yíng)養(yǎng)液由蠕動(dòng)泵控制流量連
續(xù)向反應(yīng)器內(nèi)滴加完成.馴化期間所用營(yíng)養(yǎng)液組
成如下(mg/L):蔗糖300,KH2PO4 10,K2HPO4 10,
MgSO4·7H2O 10,FeSO4 5,CaCl2 5,Na2MoO4·2H2O
1, CuSO4 5,MnCl2 1.另外,營(yíng)養(yǎng)液中添加硝酸鈉,
其濃度根據(jù)氣相中NO 濃度的變化而改變,實(shí)驗(yàn)
期間控制COD/TN 比值為7 左右,反應(yīng)器內(nèi)混合
液的pH 值維持在7~8 之間.
在掛膜啟動(dòng)前,將1L 馴化好的污泥和營(yíng)養(yǎng)
液混合后接入滴濾塔內(nèi),使混合液剛好浸沒整個(gè)
填料層.靜置4h 后,采用計(jì)量泵將混合液在生物
滴濾塔內(nèi)循環(huán)流動(dòng),促使馴化菌種在填料床上附
著生長(zhǎng);同時(shí)通入NO 氣體,進(jìn)氣濃度140~
165mg/m3,進(jìn)氣流量0.4L/min,噴淋量0.3L/h,營(yíng)養(yǎng)
液量1L,更新率 0.2L/d,循環(huán)液pH 值用磷酸或
NaOH 溶液控制在7.4~7.6 范圍內(nèi),溫度為室溫.
營(yíng)養(yǎng)液組成如下(mg/L):蔗糖500,NaNO3 205,
KH2PO4 50,K2HPO4 20, MgSO4·7H2O 10,FeSO4
5,CaCl2 5,Na2MoO4·2H2O 1,CuSO4 5,MnCl2 1.
1.4 分析方法
NO 進(jìn)、出口濃度分別采用Thermo 42CHL
型NO/NO2 分析儀(范圍0~2000×10-6)和42C 型
NO/NO2 分析儀 (范圍0~100×10-6)測(cè)定.N2O 采
用Angilent 6890-5975 氣相-質(zhì)譜聯(lián)用儀(GC/MS)
分析. 分析條件為色譜柱CP-PoraBond
Q(25m×320μm×5μm),進(jìn)樣口和柱箱溫度分別為
120,35℃,載氣為氦氣,流速2mL/min,進(jìn)樣體積
400μL,分流比5:1.
NO2
-,NO3
-采用美國(guó)Dionex 公司ICS-2000
型離子色譜測(cè)定. 分析條件為色譜柱AS
19(4mm×250mm),電導(dǎo)檢測(cè)器,進(jìn)樣體積25μL,柱
溫和檢測(cè)器溫度分別為30,35℃,流量1mL/min,
淋洗液10mmol/L KOH;pH值采用WTW 330i 型
便攜式pH 計(jì)測(cè)定.壓力損失采用DP-2000 便攜
式數(shù)字微壓計(jì)測(cè)定.
2 結(jié)果與討論
2.1 污泥馴化
以 NO 模擬廢氣和硝酸鈉作為氮源進(jìn)行污泥
馴化培養(yǎng),擬得到生物法處理NO廢氣的專用反硝
化菌種.整個(gè)馴化實(shí)驗(yàn)運(yùn)行79d,NO 進(jìn)氣濃度為
68~222mg/m3,馴化期間NO 廢氣凈化情況見圖2.
446 中國(guó) 環(huán) 境 科 學(xué) 28卷
0
50
100
150
200
250
0 10 20 30 40 50 60 70 80
運(yùn)行時(shí)間(d)
NO濃度(mg/m3)
0
20
40
60
80
100
NO凈化效率(%)
進(jìn)氣濃度凈化效率
A B C A
圖2 馴化期間SBR 反應(yīng)器中NO 凈化效率曲線
Fig.2 NO removal efficiency curve in the SBR
reactor during domestication
A: NO3
--N 負(fù)荷135.48 mg/d; B: NO3
--N 負(fù)荷
677.42 mg/d; C: NO3
--N 負(fù)荷0
由圖 2 可知,在污泥馴化開始階段,NO 凈化效
率隨著NO3
--N 進(jìn)水負(fù)荷的增加而上升,最大值可
達(dá)到47.4%,表明反應(yīng)器內(nèi)的反硝化菌已經(jīng)適應(yīng)
氣、液相底物,開始生長(zhǎng)繁殖.當(dāng)進(jìn)水中停止添加
硝酸鈉(以NO 為唯一氮源)時(shí),NO 凈化效率開始
明顯下降,在第26d 降至最低值(11.3%).在35d 后
NO3
--N 進(jìn)水負(fù)荷恢復(fù)到最初水平時(shí),NO 凈化效
率緩慢升高,最后保持在53%左右.一般認(rèn)為,NO
被生物凈化利用必須經(jīng)歷從氣相到液相再到生
物相的傳質(zhì)過程.由于NO 較難溶解于水中,而硝
酸鹽在液相中可以大量存在,因此,后者更容易作
為反硝化過程中的電子受體.停止添加硝酸鹽后,
反硝化菌為維持正常的生長(zhǎng)會(huì)增加NO 的利用效
率,以減小NO 廢氣對(duì)微生物的毒害作用,最終表
現(xiàn)為NO 凈化效率的上升.由此可知,硝酸鹽是影
響NO凈化效率的重要因素,在反硝化菌的耐受范
圍內(nèi),適當(dāng)增加硝酸鹽的濃度有利于反硝化菌的
生長(zhǎng),提高NO 廢氣的凈化效率.
N2O 是NO 反硝化過程中重要的氣態(tài)中間
產(chǎn)物,在條件控制不合理時(shí),N2O 會(huì)累積而形成二
次污染.由圖3 可知,在前16d,出水NO3
--N、
NO2
--N 濃度都在0.2mg/L 以下;N2O 濃度在第
6d 從0.01mg/m3 開始上升并穩(wěn)定在
3.1~3.7mg/m3.這說明在馴化開始階段液相中硝
酸鹽已被微生物完全利用.當(dāng)進(jìn)水NO3
--N 濃度
增加或減少時(shí),出水中NO3
--N、NO2
--N 濃度分
別在第18~22d 和第36~51d 兩個(gè)時(shí)間段內(nèi)出現(xiàn)
累積現(xiàn)象,而N2O 濃度變化的趨勢(shì)與NO3
--N、
NO2
--N 濃度變化的趨勢(shì)基本一致,在第23d 達(dá)到
峰值(23.79mg/m3).由此可見,當(dāng)進(jìn)水NO3
--N 負(fù)
荷改變時(shí),N2O 產(chǎn)生量與出水中NO3
--N 和
NO2
--N 濃度呈正相關(guān),過多的硝酸鹽會(huì)對(duì)NO 的
反硝化途徑產(chǎn)生負(fù)面影響,導(dǎo)致中間產(chǎn)物N2O 累
積[8].PARK 等[9]在研究廢水生物脫氮過程中也報(bào)
道了類似的現(xiàn)象.而當(dāng)反應(yīng)器停止添加硝酸鈉
時(shí),N2O 產(chǎn)生量突然增加,通過減小碳源濃度和重
新調(diào)節(jié)pH 值,N2O 濃度隨即下降,最終穩(wěn)定在
3.5mg/m3 左右.這可能由于此時(shí)系統(tǒng)內(nèi)微生物以
NO 作為唯一氮源,消耗的氮源和碳源明顯減少,
多余的蔗糖部分被厭氧水解為小分子的有機(jī)酸
(乙酸、甲酸等),pH 值下降至6.5,抑制了N2O 還
原酶的活性[10].
0
40
80
120
160
200
240
0 10 20 30 40 50 60 70 80
運(yùn)行時(shí)間(d)
0
5
10
15
20
25
A BC A
NO2
--N
NO3
--N
N2O
N2O(mg/m3)
NO2
--N、NO3
--N(mg/L)
圖3 馴化期間NO3
--N、NO2
--N、N2O 濃度的變化
Fig.3 Variations of nitrate, nitrite, nitrous oxide
concentration in the SBR reactor
during domestication
注同圖2
2.2 生物滴濾塔掛膜啟動(dòng)
目前生物滴濾塔普遍采用的是浸沒式接種
曝氣掛膜法,掛膜完成時(shí)間一般為30~40d[2,11].氣
液相聯(lián)合掛膜法具有接種速度快、對(duì)氣態(tài)污染物
適應(yīng)性強(qiáng)的等優(yōu)點(diǎn)[12].根據(jù)上述馴化實(shí)驗(yàn)結(jié)果,
本實(shí)驗(yàn)采用以硝酸鈉為液相氮源、NO 為氣相氮
源的氣液相聯(lián)合掛膜啟動(dòng)方法.
2.2.1 塔內(nèi)NO凈化及成膜情況 NO凈化效率
是直接體現(xiàn)滴濾塔凈化性能的指標(biāo),也是說明掛
5 期倪建國(guó)等：生物滴濾塔反硝化凈化 NO 廢氣的啟動(dòng) 447
膜啟動(dòng)完成的關(guān)鍵指標(biāo).從圖4a 可見,在掛膜第
1d,NO 的凈化效率為30.6%,這主要因?yàn)轳Z化成
熟的污泥能夠在塔內(nèi)迅速進(jìn)行反硝化作用;NO
凈化效率在前3d 幾乎呈線性增長(zhǎng),之后增幅逐漸
減小,9d 后保持在98%以上.這說明此期間填料
上附著的反硝化菌隨著掛膜時(shí)間的延長(zhǎng)開始大
量生長(zhǎng)繁殖并最終趨于穩(wěn)定,此時(shí)滴濾塔的掛膜
啟動(dòng)基本完成.
0
30
60
90
120
0 2 4 6 8 10 12 14
NO 凈化效率(%)
a
0.00
0.04
0.08
0.12
0.16
0 2 4 6 8 10 12 14
OD600nm
b
OD600nm
0
15
30
45
60
0 2 4 6 8 10 12 14
掛膜時(shí)間(d)
壓力損失(Pa)
c
圖4 掛膜期間NO 凈化效率、循環(huán)液吸光度、
壓力損失的變化
Fig.4 Variations in NO removal efficiency, OD600nm of
circulation liquid and pressure drop in the
biotrickling filter during its start-up
循環(huán)液吸光度(OD600nm)和壓力損失,可以間
接反映滴濾塔內(nèi)的微生物生長(zhǎng)和掛膜情況.結(jié)果
表明,循環(huán)液OD600nm 值和填料壓力損失變化趨
勢(shì)與NO 凈化效率的變化趨勢(shì)非常相似,呈一定
的正相關(guān)性,證實(shí)了生物滴濾塔掛膜啟動(dòng)可以在
9d 內(nèi)完成(圖4b,圖4c).
比較上述3 個(gè)參數(shù)在掛膜時(shí)期的變化規(guī)律
可以發(fā)現(xiàn),其3 個(gè)變化階段分別對(duì)應(yīng)了生物膜生
長(zhǎng)的成膜期、膜生長(zhǎng)期和穩(wěn)定期[13];但是循環(huán)液
OD600nm 值和填料壓力損失與NO 凈化效率變化
相比有3~5d 滯后.微生物的生長(zhǎng)并不完全表現(xiàn)為
生物膜增厚,部分死亡脫落的微生物也會(huì)影響循
環(huán)液中吸光度值的大小.陳建孟等[5]也報(bào)道了在
掛膜過程中壓力損失相對(duì)于NO 的凈化效率有
滯后的現(xiàn)象.
2.2.2 N2O 的產(chǎn)生掛膜期間N2O 和液相中含
氮化合物的變化情況見圖5.
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
0 2 4 6 8 10 12
掛膜時(shí)間(d)
0
1
2
3
4
5
6
NO3
--N
NO2
--N
N2O
N2O 濃度(mg/m3)
NO2
--N、NO3
--N(mg/L)
圖5 濾塔中NO3
--N、NO2
--N、N2O 濃度的變化
Fig.5 Variations of nitrate, nitrite, nitrous oxide
concentration in the biotrickling filter
during its start-up
在掛膜初期塔內(nèi)生物量較少,硝酸鹽未被完全
還原;在掛膜前6d,隨著填料上微生物不斷生長(zhǎng)繁
殖、生物量的增加,循環(huán)液中NO3
--N 濃度迅速降
低,此時(shí),N2O濃度先增加,第2d 迅速降低,最后則幾
乎檢測(cè)不到.這表明在該實(shí)驗(yàn)條件下氣液相中的氮
源被塔內(nèi)微生物完全利用,反硝化作用比較徹底.
與污泥馴化階段的凈化效果相比,在滴濾塔內(nèi)的凈
化效率較高,N2O 的產(chǎn)生量也更小.這主要由于在
SBR 反應(yīng)器內(nèi)采用曝氣形式,氣體停留時(shí)間較短,
產(chǎn)生的N2O 未能及時(shí)被還原為N2;在滴濾塔內(nèi),生
長(zhǎng)在填料上的反硝化菌則能夠充分利用上升氣流
中的NO 和N2O,順利實(shí)現(xiàn)完全反硝化.
448 中國(guó) 環(huán) 境 科 學(xué) 28卷
3 結(jié)論
3.1 采用以低濃度NO 廢氣為氣相氮源、硝酸
鹽為液相氮源的氣液相聯(lián)合方法進(jìn)行的污泥馴
化和滴濾塔掛膜實(shí)驗(yàn),接種馴化成熟種污泥的生
物滴濾塔在9d 內(nèi)完成掛膜.
3.2 硝酸鹽是影響馴化過程中NO 凈化效果和
N2O 產(chǎn)生量的重要因素.添加適量的硝酸鹽有助
于 NO 反硝化菌的正常生長(zhǎng),提高NO 的凈化效
率,但是過多的硝酸鹽會(huì)對(duì)NO 脫氮途徑產(chǎn)生負(fù)
面影響,導(dǎo)致中間產(chǎn)物N2O 的積累.
3.3 在滴濾塔掛膜啟動(dòng)期,循環(huán)液吸光度、填料
層壓力損失與NO 凈化效率呈正相關(guān)性,可以作
為衡量滴濾塔掛膜啟動(dòng)完成的重要指標(biāo).
參考文獻(xiàn)：
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作者簡(jiǎn)介：倪建國(guó)(1982-),男,浙江蕭山人,浙江工業(yè)大學(xué)碩士研究
生, 主要從事環(huán)境生物技術(shù)研究.發(fā)表論文2 篇.
從 藻 類 生 產(chǎn) 生 物 燃 料
美國(guó)能源部(DOE)的國(guó)立可再生能源研究所(NREL)和謝夫隆(Chevron)石油公司決定共同進(jìn)行一項(xiàng)研究和開發(fā)項(xiàng)目,
研究從藻類生產(chǎn)液體運(yùn)輸燃料的先進(jìn)技術(shù).該項(xiàng)協(xié)議實(shí)際上是重啟一項(xiàng)NREL的研究和開發(fā)項(xiàng)目,旨在研究從藻類生產(chǎn)生
物燃料的潛在可能性.NREL 的國(guó)立生物能源中心的Al Darzins 說,在進(jìn)行了20 年工作后,該項(xiàng)目于1996 年被取消.
Darzinsr 指出,在20 世紀(jì)90 年代中期,從藻類制造生物燃料不能和相對(duì)便宜的石油競(jìng)爭(zhēng),但是藻類仍然是一種有
前途的生物燃料原料,國(guó)為有些藻類本身含油量較高,數(shù)量多而且生長(zhǎng)迅速.現(xiàn)在重新啟動(dòng)的項(xiàng)目的重點(diǎn)將是批量規(guī)
模研究藻類的化學(xué)和生物學(xué),使其含油量增大、生長(zhǎng)更快,而且控制生產(chǎn)費(fèi)用.NREL 還有另外一個(gè)研究項(xiàng)目,是研究
使藻類在強(qiáng)光照射和富含二氧化碳的環(huán)境中生產(chǎn)氫.
謝夫隆公司的副總裁和首席技術(shù)官員Don Paul 認(rèn)為,這是克服從非常規(guī)原料生產(chǎn)高品質(zhì)運(yùn)輸燃料的技術(shù)和商
業(yè)挑戰(zhàn)的基礎(chǔ)項(xiàng)目.Paul 還說謝夫隆公司認(rèn)為非糧食作物類原料如藻類和纖維素有良好的前景,可以擴(kuò)大當(dāng)前生物
燃料工業(yè)的規(guī)模.謝夫隆公司將無條件資助這一倡議.
5 期倪建國(guó)等：生物滴濾塔反硝化凈化 NO 廢氣的啟動(dòng) 449
江 剛 摘自《Chemical &amp;amp; Engineering News》November 12,15(2007)

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