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林丹環(huán)境安全性評價研究

文檔作者：劉濟(jì)寧，吳冠群，石利利，單正軍文檔來源：環(huán)境保護(hù)總部南京環(huán)境科學(xué)研究所		點(diǎn) 擊數(shù)：	更新時間： 2022年11月16日
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農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報2011，30(9)：1842—1846
Joumal of A妒D-Envim砌ent Scie腫e
林丹環(huán)境安全性評價研究
劉濟(jì)寧，吳冠群，石利利，單正軍
(環(huán)境保護(hù)總部南京環(huán)境科學(xué)研究所，南京210042)
摘要：為了評價林丹在環(huán)境介質(zhì)中的持久性，對林丹的土壤降解、水解、光解與快速生物降解性進(jìn)行了試驗研究。結(jié)果表明，林丹
的土壤降解半衰期為36．9—68．6 d，水解半衰期為8．94—2 310 d，對光反應(yīng)穩(wěn)定，難以快速生物降解。林丹對斑馬魚的96 h—LC螄為
4．22峭·L-1。對環(huán)境生物具有極高的毒性；林丹在金魚體內(nèi)的生物富集系數(shù)日d哆1 000，具有較高的生物富集性。根據(jù)試驗結(jié)果推
斷。林丹在環(huán)境介質(zhì)中具有極強(qiáng)的穩(wěn)定性，很容易在食物鏈中發(fā)生生物積累。
關(guān)鍵詞：林丹；持久性；蓄積性；評價．
中圖分類號：)(592 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A 文章編號：1672—2043(20ll，D9一1842塒
Enviro姍ental Safbtv A鰍沱8汀nent of Lindane
UU Ji—ning'WU Guan—qun，SHI Li—li，SHAN Zheng-j蛐
(Nanjing In8titute ofEnvimnⅡ圮ntal science8，MEP，NanjiIIg 210042，China)
Ah；tl麓ct：Soil biode礎(chǔ)tion，hydmlysis，photolysi8甜ld瑚lpid biode鰣ation we地employed to嬲∞黯me persist鋤t 0f lindaIle in envimr卜
mental media．11le瑚lllts 8howed tllat half．1iv∞of linda鵬in鯽n粕d wat盯we弛36．9—68．6 d蚰d 8．94—2 3 10 d陀8pectively．Und肌e w∞
stable for ph咖ly8i8鋤dhad腫mpidly b涮e舯dabk．’rhe acute t踴c畸96 h—Lc∞yal∞oflindane to盹．Il廊砌陀^惴4．22嵋·L-l鋤d
B凹value of lind明e to C婦si瑚側(cè)刪w w88>l 000，indicaliIIg tIl砒lind肌e had higlI t似ic畸孤d bioc∞cen岫ti帆to envim啪ental org陰一
ism8．Co眥lu8i帆could be刪Ide tIl砒lindalle had higll pe瑙istent in即v抽恤lental media鋤d w鸛apt t0 bioco眥en刪伽in f曲d chain．
K．≥)啪rds：lindam；pe瑁i8te眥e；bioconcentration；a8∞ss啪m
林丹是六氯環(huán)己烷(HcH)^y異構(gòu)體的俗名，工業(yè)
生產(chǎn)的HCH是同分異構(gòu)體的混合物。．y—HcH是唯
一具有很強(qiáng)殺蟲活性的異構(gòu)體，曾經(jīng)在許多國家被
大量使用。
林丹和眾多有機(jī)氯農(nóng)藥一樣，對生物具毒性【”，如
林丹對大鼠的最低可觀測效應(yīng)水平(NOAEL)為1．55
mg·kg．1·d一。林丹還具有遺傳毒性、神經(jīng)毒性和致癌
效應(yīng)閉，已在環(huán)境介質(zhì)中廣泛檢出林丹，在我國環(huán)境介
質(zhì)和環(huán)境生物中也有較高的檢出率嗍。有研究表明林
丹具有持久性和生物富集性嘲；隨環(huán)境條件的不同，林
丹的持久性和生物富集性有所差異睜“】。2009年5月
于日內(nèi)瓦召開的持久性有機(jī)污染物審查委員會第一
次會議審議了將林丹列入《關(guān)于持久性有機(jī)污染物的
收稿日期：20ll-03—26 基金項目：公益性行業(yè)(環(huán)保)科研專項(2刪86)
作者簡介：劉濟(jì)寧(1977一)，男．河北辛集人。博士研究生，主要從事化
學(xué)品生態(tài)影響評價研究。E—lllail：ljn@Ili鶴．org
斯德哥爾摩公約》第四次締約大會，認(rèn)定林丹符合《公
約》規(guī)定的篩選標(biāo)準(zhǔn)。我國曾廣泛使用林丹，但林丹在
我國環(huán)境條件下的安全性沒有系統(tǒng)地進(jìn)行評價。本文
以我國環(huán)境介質(zhì)為重點(diǎn)研究對象，結(jié)合《公約》的篩選
標(biāo)準(zhǔn)，通過研究林丹的持久性與生物富集性，評價了
林丹的環(huán)境安全性。
l材料與方法
1．1試驗材料與儀器
供試農(nóng)藥：林丹，純度為99．5％，由國家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)
研究中心提供。
供試土壤：選擇江西紅壤(江西鷹潭)、太湖水稻
土(江蘇常熟)、東北黑土(吉林海倫)3種土壤，每個
采樣點(diǎn)選擇10個點(diǎn)，采樣深度為20 cm的耕作層；采
集的土壤經(jīng)風(fēng)干、研碎、過20目篩備用，其基本理化
性質(zhì)見表l?！?
試驗魚：斑馬魚(Broc^塒帆幻陀砌)體長l一3 cm，
萬方數(shù)據(jù)
第30卷第9期農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報1843
表1供試土壤的基本理化性質(zhì)
7I鈾Ie l PIlysical柚d chemicaI pmpenie8 oftested soil
金魚(餳瑚si淞礎(chǔ)刪泌)體長8一10 cm，由中國水產(chǎn)科
學(xué)研究院珠江水產(chǎn)所提供。
接種物：采自南京市鎖金村城市生活污水處理廠
的二級出水，接種物采集后在實驗室內(nèi)曝氣培養(yǎng)。
儀器設(shè)備：A西lent 6890N型氣相色譜儀；Agi—
lent7683系列自動進(jìn)樣器；Rxz智能型人工氣候箱
(寧波江南儀器廠)；HzQ—F型全溫度振蕩器(蘇州華
美儀器廠)；RS一20III型高速離心機(jī)(Tomy Seiko，JP)；
N—1001型旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀(EYELA，JP)；MIR一253型生化
培養(yǎng)箱(sANYO，JP)；Es一316型全自動高壓蒸汽滅菌
鍋(TOMY，JP)。MS—PRE型多功能光化學(xué)反應(yīng)實驗裝
置(國家環(huán)境保護(hù)部南京環(huán)境科學(xué)研究所)。
試劑：丙酮、石油醚等均為分析純(國藥集團(tuán)上海
試劑廠)。
1．2溶液配制
儲備液：稱取lO．0IIlg林丹于100mL容量瓶中，
加入10 mL石油醚，振蕩溶解后，用石油醚定容至刻
度，配制成100 mg·L-1的林丹儲備液。分別用移液管
移取10 mL和1．0 mL林丹儲備液加入到100 mL容
量瓶中，用石油醚定容至刻度，配制成10 rIIg·L-1和
1．O mg·L-1的林丹儲備液。移取10 mL濃度為1．0 mg·
L-1的林丹儲備液至100 mL容量瓶中，用石油醚定容
至刻度，配制成0．1 mg·L．1的林丹儲備液。
標(biāo)準(zhǔn)溶液：用移液管分別移取2．0、1．O、0．8、O．4、
0．2、0．1 mL濃度為1．0 mg·L．1的林丹儲備液至10 mL
具塞比色管，用石油醚定容至刻度，配制成濃度為0．2、
O．1、0．08、0．04、0．02 mg·L一和0．0l mg·L-l的標(biāo)準(zhǔn)溶液；
再用移液管分別移取2．00 mL和1．00 mL 0．0l mg·p
的標(biāo)準(zhǔn)溶液至10 mL具塞比色管，用石油醚定容至刻
度，配制成濃度為伽102mg·p和oD0l mg·L-l的標(biāo)準(zhǔn)
溶液。
1．3試驗方法【協(xié)13l
1．3．1土壤降解試驗㈣
分別稱取20．0 g表1中3種土壤樣品于口徑9
cm的培養(yǎng)皿中，用0．5 mL移液管移取0．2 mL濃度為
10 Illg·L-1的林丹儲備液，均勻滴加到土壤表面，與土
壤充分混勻后轉(zhuǎn)入125 mL三角燒瓶中，調(diào)節(jié)土壤水
分至飽和持水量的60％，用棉塞將瓶口塞緊，置于25
℃人工氣候箱中∞。土壤降解試驗中林丹添加濃度為
0．1 mg·kg_1，設(shè)置3個平行。
1．3．2水解試驗舊
用0．5 mL移液管移取O．2 mL濃度為100嘩·L．1
的林丹儲備液，加入到50 mL燒杯中，N：吹干溶劑后
分別用pH5、pH7、pH9的緩沖溶液多次溶解定容至
200 mL，再轉(zhuǎn)入250 mL具塞棕色試劑瓶中，設(shè)置3個
平行，分別置于25℃與50℃的生化培養(yǎng)箱中培養(yǎng)。
1．3．3光解試萼僉【1q
試驗在多功能光化學(xué)反應(yīng)實驗裝置中進(jìn)行，光源
為l 000w氙燈。取0．1 mL濃度為10IIlg·L．1的林丹
儲備液于lO mL石英玻璃光解池中，N：吹干溶劑后，
用去離子水定容至10 mL，置于光照轉(zhuǎn)盤上。光照強(qiáng)
度3 200 k，紫外強(qiáng)度15斗w·cm。2，溫度(25±2)℃，設(shè)
置3個平行。光解試驗期內(nèi)光化學(xué)反應(yīng)保持隔離其他
光源，以減少對試驗結(jié)果的影響。
1．3．4快速生物降解試驗【1刀
試驗處理BOD瓶中添加25 mL濃度為100 mg·
L．1林丹貯備液，用氮?dú)獯等ビ袡C(jī)溶劑后加入試驗培
養(yǎng)基，再加入接種物100恤L·mL．1，然后用能捅到瓶底
的硅膠軟管將已曝氣的試驗培養(yǎng)基導(dǎo)人BOD瓶中，
林丹與接種物濃度分別為10 mg·L．1和l mL·L．1。參
比對照與毒性對照采用相同處理，參比對照中苯胺終
濃度為2瑚唔·L-1，毒性對照中苯胺和林丹終濃度分別
為2mg·L_1和10mg·L-1。將BOD瓶置于20℃黑暗中
進(jìn)行培養(yǎng)。每個處理設(shè)置兩個平行。
1．3．5魚類急性毒性試剃嘲
在預(yù)試驗基礎(chǔ)上，正式試驗的濃度設(shè)置O．00l、
0．002、0．005、0．0l、0．02、O．03、O．05 mg·L-1 7個濃度組，
同時設(shè)1個稀釋水對照組，每個濃度重復(fù)3次。每缸
分別配制不同濃度的藥液各10 L，每缸隨機(jī)放入10
條斑馬魚，室溫和水浴溫度都控制在(25±1)℃，自然
光照12～16 h·d．1。
1．3．6魚類生物富集試馬僉【1明
魚缸中配制O．0l、0．005 IIlg·L-1的林丹溶液，每缸
放入2條金魚。室溫控制在(25±1)℃，光照16 h·d-l。
試驗時間為28 d，每隔5 d喂食1次。定時采集水樣
和魚樣測定林丹殘留量。
1．4樣品殘留量提取方法
1．4．1水樣分析
用30 mL×2的重蒸石油醚萃取，合并有機(jī)相．濃
萬方數(shù)據(jù)
1844 劉濟(jì)寧等：林丹環(huán)境安全性評價研究2011年9月
縮至近干，用石油醚溶解定容，待GC—ECD測定。
1．4．2魚樣與土壤樣品分析
魚樣與土壤樣品分別加無水硫酸鈉，碾碎放人
34 mL AsE300提取池中．用提取液(丙酮：石油醚=I：
1)、80℃、靜態(tài)提取5 min．循環(huán)兩次。提取液用濃硫
酸洗滌待有機(jī)相清澈后，加入50 mL飽和氯化鈉水溶
液，用30 mL×2的重蒸石油醚萃?。喜⒂袡C(jī)相濃縮
至近干，用石油醚溶解定容。待GC-EcD分析。
1．5色譜分析條件
檢測器：微池一電子捕獲檢測器(阻-EcD)。色譜柱：
HP-5MS石英毛細(xì)管柱(HP公司．USA)。長30m，內(nèi)徑
0．25mm．液膜厚度o．25斗m。柱溫160℃保持2Ⅱlin，以
10℃·mj n．1上升至200℃保持5min；汽化室250℃；檢
測室310屯。氣體流速：載氣(N2)20mL·“n。；補(bǔ)充氣
(N2)60mL·min_。。進(jìn)樣量與進(jìn)樣模式：l斗L．無分流。
2結(jié)果與討論
2．1標(biāo)準(zhǔn)曲線崩備
將林丹0．00l、O．002、O．Ol、O．02、0．04、0．08、O．1、0．2
mg·L-1標(biāo)準(zhǔn)溶液在1．4．1所述色譜條件下分析，以樣
品濃度c(mg·一)對色譜峰面積A(mv．S)進(jìn)行線性
回歸。其回歸方程在O．00l—O．04 mg·L．I濃度范同時．
A=200 273c．54．6(相關(guān)系數(shù)露m998)
濃度在伽|2—D．2 IIIg·p時，
^=292814C-3367．1(相關(guān)系數(shù)尺=0．992)
結(jié)果表明在O舶l(fā)加．2 n堵·L-l濃度范圍內(nèi)，C與A
的回歸方程線性良好。
2．2回收率試驗
移液管分別移取適量的1．0 mg·一的林丹儲備
液至209土壤、20 g研磨好的魚樣和20mL水中，進(jìn)
行添加回收試驗。結(jié)果表明，林丹在魚體中的添加濃
度0．05一O．20 mg-k gll時，回收率為95．3％一99．9％，相
對標(biāo)準(zhǔn)偏差<2．16％；在水中的添加濃度為0．01一O．10
mg·L-’時．回收率為97．3％一99．4％，相對標(biāo)準(zhǔn)偏差<
2．34％；在土壤中的添加濃度為O．Ol～0．10 mg·kg。時．
回收率為87．0％一97．9％，相對標(biāo)準(zhǔn)偏差<3．90％。
儀器最小檢出量為l×10“49，林丹在水中最小檢
出濃度為0．000 1 mg·一，在土壤與魚體中最低檢出
濃度均為O．000 5 mg·kg-l。
2．3林丹土壤降解性
林丹在紅壤中的降解動態(tài)見圖l。林丹在江西紅
壤、太湖水稻土、東北黑土中的降解半衰期分別為
68．6、40．3 d和36．9 d；其降解速率以從小至大的次序
嚆蛙姜
()．14 L ：=：：=：=。：=：=． ·Pnl39k—o
“鼉L盲i滓
為汀西紅壤<太湖水稻土><東北黑土。>太湖水稻土>江西紅壤。林
丹在有機(jī)質(zhì)含量高的東北黑土中降解快于有機(jī)質(zhì)含
量稍低的太湖水稻土，在江西紅壤中降解最慢。說明
其降解性與土壤有機(jī)質(zhì)含量有明顯的相關(guān)性。
2．4林丹水解作用
由圖2可知．25℃時pH5與pH7緩沖溶液中，林
丹未發(fā)生明顯的水解，其水解半衰期約為2 3lO d和
l 386 d；而在pH9條件下，水解半衰期為28．1 d。說明
酸堿度對林丹的水解速率有明顯影響．pH為5—7時，
水解很慢，當(dāng)pH增至9時．水解速率快速增加。50℃
時，林丹在pH5、pH7、pH9條件下的水解半衰期分別
為330、27．6、8．94d。堿性條件下水解最快．酸件條件
下最為穩(wěn)定，林丹的水解機(jī)理與硫丹相同””。溫度對
林丹的水解速率有顯著影響，50℃時水解速率約為
25℃時的3—52倍．溫度增加水解速率明顯加快，符
合阿倫尼烏斯定律閻。
2．5林丹光解作用
大多數(shù)農(nóng)藥在水中的光解動態(tài)可用一級動力學(xué)
方程描述：
，=coe★
武中：y為農(nóng)藥濃度(mg·kg。)’c0為初始濃度(mg·
kg-I)．女為光解速率(p)，z為降解時間(h)。
林丹在人工光源氙燈下的光化學(xué)降解特性見圖
3。將林丹的光解殘留量勺降解時間按照上式進(jìn)行擬
合，相關(guān)系數(shù)月=0．996，說明林丹光解遵從一級動力
學(xué)過程。林丹光解速率為O．043 9 h．I，按照#．Fln2膳
計算出林丹在氙燈下的光解半衰期為15．7 h。由林丹
結(jié)構(gòu)式可知，林丹并不含有能吸收光的發(fā)色團(tuán)。無論
萬方數(shù)據(jù)
第30卷第9期農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報1845
■
k
劃
燼牲
_蓮f
時問，d
0 pH5●pH7△pH9
圖2林丹在不同溫度與酸度下的水解曲線
FigI】re 2 HydmIysjsdyn柵jcs“l(fā)jndane atthe di髓陀nt
temperature and acidiIy
時間，d
圍3林丹在水中的光解
FigLI陀3 P}Iotolysis dy“砌ics oflindane in water
是在空氣中或在水中、土壤中，在無催化劑時都不會
發(fā)生直接的光解，故林丹具有極強(qiáng)的光化學(xué)穩(wěn)定
性I”1。
2．6林丹快速生物降解性
含有林丹的試驗培養(yǎng)基中接種少量的混合微生
物，保持受試物林丹溶液完全充滿密閉瓶，在黑暗恒
溫下28 d，生物降解性見圖4。試驗進(jìn)行到第14d時．
林丹生物降解率為2．27％，到第28 d試驗結(jié)束時，生
時間，d
圈4林丹快速生物降解動態(tài)曲線
Figu沖4 Ready biodegradalion dyna“cB“l(fā)ind帥e
物降解率為5．30％，說明林丹屬難生物降解農(nóng)藥Il∞。
2．7林丹對魚的急性毒性
試驗期間，試驗溶液中溶解氧始終保持在7．7—9．O
mg·L-1，pH為6．7。斑馬魚對重鉻酸鉀24 h的Lc50為
258 mg·L_l。斑馬魚接觸林丹后，低濃度組(O．00l、
0．002、0．005 mg·L-J)游動速度加快，2～3 h后恢復(fù)正
常，高濃度組(0．01、0．02、0．03、0．05 mg·一)拼命掉頭、
側(cè)翻、腹部腫脹發(fā)白、腮部充血、l h后有死亡發(fā)生。林
丹對斑馬魚96 h—L￡∞為4．22斗g·L_l，其95％置信限
為2．56西．94|Lg·L_1，說明林丹對魚類屬于劇毒農(nóng)藥“。
2．8林丹在魚體內(nèi)的富集
試驗期間，魚體中林丹的濃度變化見圖5。生物
富集系數(shù)(BcF)是指受試物林丹在魚體或其特殊組
織中的濃度(c，，以mg·k94表示)與周圍介質(zhì)中受試
物濃度(G，mg·L_’)之比，即口c，_O，G。林丹在金魚
體內(nèi)生物富集系數(shù)變化見圖6。試驗進(jìn)行20—25 d
時，林丹在魚體內(nèi)濃度達(dá)到穩(wěn)定，即日c，為1 057；25
d后，Bc，值開始下降，此時魚體自身的代謝速率開
始大于富集速率。綜上可知，林丹在魚體內(nèi)的曰cb
1 000，說明生物富集性較強(qiáng)。
k l
÷
{
惻
搓灶
鬣
丑
蛙
捌
時問，d
圖5林丹在金魚體中的濃度變化
FigIlre 5 ne concenhIionhnds oflind粕ei“90ldli8h
，1．芋、趟檉雌《 棗、瓣駐篷霸刊
．．1．芋、型蟶雉《
萬方數(shù)據(jù)
劉濟(jì)寧等：林丹環(huán)境安全性評價研究2011年9月
l
l
時間，d
圖6金魚對林丹的生物富集作用
FigIlre 6-nle bioe∞centration e眠t 0f lindane to 90L盛sh
3結(jié)論
林丹在江西紅壤、太湖水稻土、東北黑土等土壤
中的降解半衰期為36．9—68．6 d，土壤中有機(jī)質(zhì)含量越
高，降解越快。
林丹的水解半衰期為8．94～2 3lO d，對光穩(wěn)定，難
以快速生物降解，加熱和堿性條件有助于林丹水解。
林丹對環(huán)境生物具有較高的毒性及生物富集性，
其對斑馬魚的96 h—LC卯為4．22¨g·L-1，且在金魚體
內(nèi)的Bcj哆l 000。
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